伴随着社会科技的进步发展,人类对能源需求的日益增大,二次电池作为一种储能装置在工业生产和日常生活中发挥着重要的作用。水系锌离子电池具有导电率高、成本低、安全环保等优点,近年来受到了科研人员的广泛关注。电极材料对于水系锌离子电池电化学性能的优劣具有决定性作用,锰基材料具有能量密度高、易制备、无毒等优势,被认为是一种理想的水系锌离子电池正极材料。然而,锰基氧化物在实际应用中仍然面临着:导电性差、离子扩散缓慢、Mn2+溶解、结构相变和崩塌等问题。此外,水系锌离子电池采用金属锌作为负极,锌的低氧化还原电位（-0.76 V vs.SHE）和高比容量(5855 m Ah cm-3),使其能够获得更高的能量密度。但是锌负极同样面临着锌枝晶、析氢、腐蚀副反应引起的电池短路、库伦效率下降等严重问题。正、负极材料存在的这些问题严重阻碍了水系锌离子电池的进一步的发展,因此制备具有优异电化学性能的水系锌离子电池电极材料具有重要的意义。本课题从电极材料的晶体结构和电池的工作原理出发,先后针对正、负极提出改性设计策略,旨在开发出具有高性能的电极材料,提升水系锌离子电池的电化学性能。1、设计了一种“水热-刻蚀”方法策略,制备了具有阳离子缺陷的Mn3O4（D-AMO）。具体为:在Mn3O4合成过程中引入铝源（Al）,制备出Al取代的Mn3O4（AMO）,随后将AMO在碱性环境下进行刻蚀得到具有阳离子缺陷的Mn3O4（D-AMO）。D-AMO作为水系锌离子电池正极材料具有以下优势:1)介孔结构增大了材料的比表面积从而提升了离子扩散速率。2)得益于Al和阳离子的协同调控作用,材料表现出良好的导电性能。3)阳离子缺陷能够削弱嵌入离子与晶格骨架的静电作用,增大了离子的扩散动力学。将D-AMO组装成纽扣电池进行测试,当电流密度为100 m A g-1时,可逆容量可达到302 m Ah g-1,1500 m A g-1电流密度下1000次循环后仍能维持147 m Ah g-1稳定容量,将其组装为软包电池进行测试,仍然表现出了优异的电化学性能。2、设计了一种“热液插钾”的方法,制备了具有7.4?较大层间距的Mn O2（KMO）。“热液插钾”策略需要将常规制备的层状Mn O2进行高温水热反应,通过控制水热条件能够促使更多的K+和结晶水进入层间充当“支柱”,拓宽空间稳定结构。电化学表征和理论计算证明,KMO较大的层间距离有利于嵌入离子的快速迁移。另外,这一过程能够激活更多的活性位点,从而可以贡献更大的容量。将KMO用作水系锌离子电池正极材料,在200 m A g-1的电流密度下能够展示出300 m Ah g-1的可逆容量,电流密度为2000 m A g-1时,12000次长循环后仍然可保持158 m A g-1稳定容量。另外,在软包电池测试中KMO电极材料同样展示出了优异的倍率和循环性能。3、基于前面两种锰基正极改性材料表现出了优异的电化学性能,为了解决锌负极枝晶生长问题,进一步提升水系锌离子电池整体性能。我们设计了一种“多级涂覆”工艺制备了具有银纳米粒子（Ag NPs）梯度修饰的3D碳纳米管集流体（g-Ag@CNT）用来抑制锌枝晶的生长。Ag NPs具有良好的亲锌性,能够降低锌的成核过电位,并调控均匀沉积。另外,梯度分布的Ag NPs能够加速锌在3D电极内部的沉积,从而起到抑制枝晶作用。将g-Ag@CNT作为工作电极进行半电池测试,能够展示出良好的沉积/剥离能力。将g-Ag@CNT预锌化处理后与制备的阳离子缺陷型D-AMO组成g-Ag@CNT//D-AMO全电池进行测试,当电流密度为100 m A g-1时,可展示出305 m Ah g-1可逆容量,1500 m A g-1电流密度下,1000次循环后仍可保持161 m Ah g-1的稳定容量。这种开发具有亲锌位点梯度分布的3D集流体策略能够很好的抑制锌枝晶的生长,提升电池整体性能。