【摘 要】
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氮化碳（CN）材料凭借着优异的光学、电子特性以及制备简单、成本低廉等优势,被广泛地应用于光催化、光电化学和生物传感等领域。CN结构中含有丰富的不饱和N,能够为金属的配位提供丰富的孤对电子。基于这一结构特性,金属掺杂的CN材料（M-CN）得到了广泛研究。金属以离子、单原子等形式引入CN后,极大地修饰了CN的电子结构,不仅改善了CN高载流子复合率的短板,提高了光催化性能,还赋予了其新催化活性,相关应用
【基金项目】
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国家自然科学基金（21675022）; 江苏省自然科学基金（BK20170084）
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氮化碳（CN）材料凭借着优异的光学、电子特性以及制备简单、成本低廉等优势,被广泛地应用于光催化、光电化学和生物传感等领域。CN结构中含有丰富的不饱和N,能够为金属的配位提供丰富的孤对电子。基于这一结构特性,金属掺杂的CN材料（M-CN）得到了广泛研究。金属以离子、单原子等形式引入CN后,极大地修饰了CN的电子结构,不仅改善了CN高载流子复合率的短板,提高了光催化性能,还赋予了其新催化活性,相关应用已进一步拓展至电催化、有机合成和纳米酶等领域。从分子结构审视M-CN,CN可以看作是金属的一种固体配体,类似于天然酶中广泛存在的M-Nx结构。为此,M-CN作为一种新型的纳米酶,引起人们的持续关注。在天然酶中,金属配体提供的化学和空间环境,对于酶的活性以及与底物的相互作用至关重要,但目前在M-CN的类酶研究中,尚未涉及CN配体结构的调控。众所周知,通过改变缩合温度来调控CN聚合程度是实现CN在分子水平上的结构调控最简单和最有效的策略之一。高聚合度CN材料石墨化程度高,表面未缩合的氨基和亚氨基少;相反,低聚合度CN石墨化程度低、含有丰富的氨基和亚氨基。因此,不同聚合度的CN为与金属作用提供了不同的配位环境。在以往的研究中,M-CN材料的引入金属的方式,一般有自下而上和合成CN后引入金属两种途径。前者金属参与高温煅烧过程,更利于充分利用CN锚定金属的位点;后者CN固体配体无法自由移动,影响了M与CN的作用方式,因而很可能限制了M-CN活性的进一步提高。论文从材料制备出发,前期对于不同金属（锰、铁、钴、镍、铜）及含氮前驱体进行了初步筛选,从中选取了类过氧化物酶性能优越的铜和尿素的组合搭档,而后通过调控CN配体的结构,对比不同的合成路径,探索制备出新型的Cu-CN纳米酶材料。本论文的主要研究内容如下:（1）选取尿素作为合成CN的前驱体,通过控制聚合温度,对CN材料的结构进行调控,不同聚合度的CN在晶体结构、官能团信息、C/N原子比等方面均存在显著差异,为金属提供了不同的配位环境,进而影响金属与CN的作用方式和强弱。而后利用CN物理吸附法和自下而上混合煅烧法两种方法分别制备了一系列不同聚合度的Cu-CN材料;（2）对于以上两种方法制备的Cu-CN材料进行了类过氧化物酶性质的对比研究。自下而上的方法不仅为金属离子提供了更多的锚定位点,并且与金属作用更牢固,进而体现出更优秀的类酶催化活性。并且值得一提的是,初步聚合但未完全聚合的400℃条件下合成的样品无论是结构还是性能都极具独特之处。CN-400固定金属的能力突出,且不同聚合度的样品中,400℃条件下制备的低聚合度Cu-CN,类过氧化物酶性能最佳,这与优异的CN光催化剂特征结构截然不同,此工作揭示了金属类型以及配体结构调控对于提高M-CN类酶活性的重要性。
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