棉纤维碳热还原合成零价铁去除废水中抗生素和铀的应用研究

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纳米零价铁技术广泛应用于环境污染物的去除,但存在易被氧化和团聚的问题。本文利用资源回收的废旧棉纤维作为有机质前驱体,采用碳热还原法制备棉纤维炭负载型零价铁材料(nZVI/CFs),解决纳米零价铁易被氧化和团聚的问题。考察nZVI/CFs应用于活化过硫酸氢钾(PMS)氧化降解左氧氟沙星(LEV)处理抗生素废水和协同吸附还原铀酰离子处理含铀废水的性能。主要包括以下研究内容:(1)采用浸渍法将棉纤维浸泡于浓度不同的硝酸铁溶液以调控棉纤维上负载铁的含量。在惰性气体保护下,运用碳热还原法在900°C下将含铁的棉纤维碳热还原成纤维炭负载零价铁(nZVI/CF-900)。借助XRD、SEM、BET&BJH、XPS的表征手段对制备的nZVI/CF-T-s的形貌和组分进行分析发现纳米零价铁成功分散在棉碳纤维上。(2)考察nZVI/CF活化过硫酸氢钾(PMS)降解左氧氟沙星(LEV)的活性。nZVI/CF-900-0.3对LEV的吸附行为可促进活化PMS降解LEV。在中性条件下,LEV浓度为20mg/L,nZVI/CF-900-0.3投加量为0.2 g/L,PMS浓度为1 m M,在60分钟内nZVI/CF-900-0.3活化PMS降解LEV的效率达93.83%。相较于nZVI+CF-900,nZVI/CF-900-0.3活化PMS降解LEV的活性更高。EPR和自由基淬灭研究结果表明,·SO4-是LEV降解的主要自由基。利用LC-MS对LEV在nZVI/CF-900-0.3+PMS体系氧化降解中间产物进行测定,提出了LEV的降解路径。材料稳定性分析表明,nZVI/CF-900-0.3存放6个月后仍能有效活化PMS降解LEV。研究揭示了LEV在nZVI/CF上的吸附和催化降解行为,有利于了解nZVI/CF活化PMS降解同类抗生素的过程和机理,为nZVI/CF处理实际抗生素废水提供应用的可能。(3)由于零价铁具备强还原能力,将nZVI/CF-900-0.3应用于废水中铀酰离子的去除。通过序批实验表明,在p H值为6、U(VI)浓度为20 mg/L、nZVI/CF-900-0.3投加量为0.5 g/L时,nZVI/CF-900-0.3对U(VI)去除效率达95.63%。nZVI/CF-900-0.3对U(VI)的吸附行为符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型。利用SEM-maaping和XPS表征手段证实nZVI/CF-900-0.3去除U(VI)的机理为吸附-还原。材料稳定性评估表明,nZVI/CF-900-0.3置于空气35天和60天后,仍对U(VI)具有明显的吸附性能,由此成功解决了零价铁易氧化的问题。因此,nZVI/CF-900-0.3对废水中U(VI)的处理具有巨大的发展潜能。(4)nZVI/CF-900-0.3活化PMS降解LEV-U(VI)复合污染物。通过初步的探究,nZVI/CF-900-0.3通过活化1 m M PMS能有效去除浓度为20 mg/L的LEV-U(VI)混合溶液,体系中nZVI/CF-900-0.3对LEV和U(VI)的去除效率分别为96.52%和97.31%。综上,nZVI/CF-900-0.3/PMS体系基于突出的催化降解能力和吸附还原能力,在复杂的环境污染水体中具有潜在的应用价值。
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