高效、低能耗和环境友好的CO₂捕集技术是解决能源气体净化和温室气体减排问题的关键。膜技术以其高效、低碳、绿色等特点在CO₂捕集领域显示出良好的发展前景,开发高性能CO₂分离膜材料具有重要的理论价值和现实意义。本论文旨在开发高性能高分子-无机杂化膜,设计制备了多功能填充剂以调控膜结构、水环境、传递位点、化学微环境和多重选择机制,在膜内构建高效CO₂传递通道,强化CO₂分离性能。研究内容如下:（1）基于不同形貌填充剂间的协同效应,以聚酰亚胺（Matrimid®5128）为膜基质,采用一维碳纳米管（CNTs）和二维氧化石墨烯（GO）作为双填充剂,调控膜结构,构建CO₂传递通道,制备了双填充型杂化膜。CNTs作为高速气体传递通道提高了渗透性,GO作为选择性屏障提高了选择性,强化了扩散选择机制。杂化膜的CO₂渗透系数和选择性（CO₂/CH4或CO₂/N2）较纯膜分别提高了约4.3倍和2.5倍。（2）基于CO₂在水中的高溶解性,以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax®1657）为膜基质,采用超吸水羧酸纳米水凝胶球（CANs）调控膜内水环境,构建CO₂传递位点和传递通道,制备了高吸水性的杂化膜。CANs起到“蓄水池”作用,显著改善了膜的吸水性能和保水性能,羧基构成了CO₂传递位点,强化了溶解选择机制,CO₂渗透系数和选择性都显著提高,超越了2008年Robeson上限。（3）基于CO₂可与氨基发生可逆反应的特性,以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax®1657）为膜基质,设计了氨基功能化介孔二氧化硅,调控化学微环境,构建CO₂传递通道,制备了具有促进传递功能的杂化膜。氨基与CO₂发生可逆反应,强化了反应选择机制。CO₂渗透系数达1521 Barrer,CO₂/CH4选择性达41,CO₂/N2选择性达102。（4）基于CO₂扩散、溶解和反应选择机制的同时强化,以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax®1657）为膜基质,设计醚氧基和氨基功能化氧化石墨烯（GO）调控多重选择机制,构建CO₂传递通道,制备了具有多重选择机制的杂化膜。GO纳米片强化了扩散选择机制,醚氧基强化了溶解选择机制,氨基强化了反应选择机制。CO₂渗透系数达1330 Barrer,CO₂/CH4选择性达45,CO₂/N2选择性达120。