【摘 要】
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能源枯竭和环境恶化是当今世界面临的两大挑战,化石燃料的不可再生和燃烧产物对环境有害推动了生物质燃料的发展。呋喃类生物质燃料作为第二代生物质燃料的代表,其理化性质与汽油相近,可以作为汽油的替代燃料或汽油的辛烷值增强剂,直接应用于现有的内燃机中。随着生物质转化成呋喃类生物燃料方法的发展,呋喃类燃料越来越受到人们的关注,其燃烧反应动力学是当前燃烧领域研究的热点之一。本文围绕呋喃类燃料的支链结构对其燃烧特
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能源枯竭和环境恶化是当今世界面临的两大挑战,化石燃料的不可再生和燃烧产物对环境有害推动了生物质燃料的发展。呋喃类生物质燃料作为第二代生物质燃料的代表,其理化性质与汽油相近,可以作为汽油的替代燃料或汽油的辛烷值增强剂,直接应用于现有的内燃机中。随着生物质转化成呋喃类生物燃料方法的发展,呋喃类燃料越来越受到人们的关注,其燃烧反应动力学是当前燃烧领域研究的热点之一。本文围绕呋喃类燃料的支链结构对其燃烧特性的影响展开,通过实验和理论计算研究了2-乙基呋喃、2-乙酰基呋喃和糠酸甲酯的燃烧特性。本文的主要研究工作简述如下:（1）在流动管反应器和射流搅拌反应器（Jet stirred reactor,JSR）中分别开展了2-乙基呋喃在不同压力下的热解实验和2-乙基呋喃在常压下不同当量比的低温氧化实验,采用同步辐射真空紫外光电离质谱（SVUV-PIMS）对热解和氧化实验过程中的反应物、中间物种、同分异构体和产物进行鉴定和测量。以定容弹实验装置为基础,结合高速纹影成像系统和温度压力控制系统开展了2-乙基呋喃层流燃烧速度实验,测量了在初始温度为373,403和433 K,初始压为1,2和4 bar以及燃烧当量比为0.7–1.4时,2-乙基呋喃的层流燃烧速度。在2-乙基呋喃的热解和氧化实验中,鉴定并测量了大量的中间物种和产物。在CBS-QB3水平上构建了2-乙基呋喃单分子解离的势能面,基于过渡态理论和Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus理论以及Eckart隧道效应校正求解主方程,计算了势能面上相关反应的温度和压力依赖的速率常数。在2,5-二甲基呋喃模型的基础上更新和完善了2-乙基呋喃热解模型,并根据当前的实验结果进行了验证,结果表明当前的模型能够很好地再现大部分实验物种的结果和再现2-乙基呋喃火焰层流燃烧速度的趋势。此外,通过实验结果可知2-乙基呋喃没有明显的负温度系数效应。（2）在JSR装置中通过SVUV-PIMS结合气相色谱开展了2-乙酰基呋喃的常压热解实验。一些重要的热解中间体和产物,如乙炔、乙烯、一氧化碳、乙烯酮、乙烯基乙炔、环戊二烯、2-甲基呋喃、乙炔基乙烯酮和糠醛;同分异构体丙二烯/丙炔、呋喃/乙烯基乙烯酮、苯/富烯等被鉴别和测量。在CBS-QB3水平上构建了2-乙酰基呋喃单分子解离反应的势能面,基于过渡态理论和Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus理论以及Eckart隧道效应校正求解了主方程,计算了势能面上的相关反应的温度和压力依赖的速率常数。在2-甲基呋喃燃烧模型的基础上开发了2-乙酰基呋喃热解模型,并根据当前的实验结果进行了验证,结果表明新构建的模型能够很好地再现大部分物种的实验结果。此外,还对比了CH3和氢原子取代反应对2-乙酰基呋喃消耗的贡献。（3）在CCSD（T）/CBS//M06-2X/cc-p VTZ水平上构建了糠酸甲酯与OH反应的势能面。此外,OH加成的产物随后的异构化和最终分解生成初级自由基的反应也被构建。基于过渡态理论和Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus理论以及Eckart隧道效应校正求解主方程,计算了势能面上的相关反应的温度和压力依赖的速率常数。结果表明,支链上CH3位点的夺氢反应以及呋喃环上C（2）和C（5）位点的OH加成反应的是反应体系中主要的反应通道。（4）通过实验和数值模拟对比了常压下2-甲基呋喃、2-乙基呋喃、2-乙酰基呋喃、2,5-二甲基呋喃和糠酸甲酯等呋喃类燃料的分子结构的差异对热解的反应活性及碳烟前驱体的生成的影响。结果表明,2-甲基呋喃具有最弱的热解反应活性,2-乙基呋喃具有最强的反应活性,2-乙酰基呋喃产生碳烟前驱体的倾向较低。
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