基于双同位素示踪法的根际土壤汞甲基化与去甲基化作用研究

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汞(Hg)是一种具有环境持久性、高毒性及生物富集性的全球性污染物。自然环境中,无机汞(IHg)能在生物和非生物的作用下转化为高毒性的甲基汞(MeHg),而MeHg可进一步沿食物链富集放大,给生物和人体健康带来威胁。因此,甲基汞的生成和降解受到越来越多的关注。已有研究表明土壤环境中,微生物群落的多样性、温度、pH、有机质等是影响Hg甲基化的关键因素。而根际是土壤中受根系及植物自身生长活动影响的微域土区,其根际微生物、根系分泌物以及物理化学性质等都与原土体存在着较大差异。根际环境这种特殊的性质,可能显著影响汞(Hg)的甲基化与去甲基化。为证实上述假设,本研究采集了三峡库区消落带狗牙根根际土和非根际土,分别测定了根际土与非根际土中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量及主要理化性质,并采用双同位素示踪法(199Hg2+和Me201Hg)进行室内模拟培养实验,探究对比不同培养条件下(有菌、无菌、低氧、常氧)根际土中IHg的甲基化速率与MeHg的去甲基化速率,探索根际土壤中汞甲基化与去甲基化作用。同时,为进一步探究根际土壤中Hg甲基化与去甲基化的影响因素,本研究还利用双同位素示踪法(199Hg2+和Me201Hg),对根际土壤菌悬液进行培养,分别测定在不灭菌和灭菌条件下,添加不同种类低分子量有机酸(柠檬酸、草酸、酒石酸)和硫酸根离子后根际土培养液中汞甲基化与去甲基化速率,探索根际土壤中汞甲基化与去甲基化影响因素。研究结果如下:(1)根际土中MeHg的含量极显著大于非根际土(p<0.01),根际微域是IHg发生甲基化的一个活跃区。(2)根际土壤中的Fe2+、Mn2+、有机质含量、过氧化氢酶活性显著高于非根际土(p<0.05),细菌、真菌数极显著大于非根际土(p<0.01);根际土壤中MeHg的含量与Mn2+、SO42-、有机质含量存在显著正相关性(p<0.05),与过氧化氢酶活性、细菌、真菌数存在极显著正相关性(p<0.01);根际土壤中Hg甲基化、去甲基化速率、净甲基化潜力均显著大于非根际土(p<0.05)。根际效应对Hg的甲基化过程具有重要的影响作用,根际土壤在一定程度上能够促进Hg的甲基化。(3)有菌根际土的甲基化与去甲基化速率显著大于无菌根际土(p<0.05);低氧培养根际土甲基化速率显著大于常氧培养根际土(p<0.05),而常氧培养根际土去甲基化速率大于低氧培养根际土。根际特殊的氧环境也会影响着土壤Hg的甲基化速率。根际土中的IHg的甲基化和MeHg的去甲基化均受到微生物和非微生物的影响,其中微生物表现出主要的作用。(4)低分子量有机酸、硫酸根对根际土中的IHg的甲基化和MeHg的去甲基化具有一定的影响作用。其中,有机酸能够促进根际土的甲基化。对IHg的甲基化促进作用表现为柠檬酸>酒石酸>草酸;对MeHg的去甲基化作用表现为,柠檬酸抑制MeHg的去甲基化,而酒石酸、草酸小幅度促进去甲基化。硫酸根表现出对IHg的甲基化促进作用,而抑制MeHg的去甲基化作用。柠檬酸与硫酸根的联合作用对IHg的甲基化速率具有显著增强作用,同时也会增强对MeHg的去甲基化抑制作用。
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