【摘 要】
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多酸基无机-有机杂化材料因在磁性、催化、生物医学与非线性光学等领域展现出广阔的应用前景而备受关注。多酸建筑单元是构筑功能性扩展结构化合物的关键。Preyssler型多酸呈
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多酸基无机-有机杂化材料因在磁性、催化、生物医学与非线性光学等领域展现出广阔的应用前景而备受关注。多酸建筑单元是构筑功能性扩展结构化合物的关键。Preyssler型多酸呈现出大体积,表面桥氧和端氧丰富、高负电性以及酸碱高度稳定等优良特性,设计合成以Preyssler型多酸为建筑单元,镧系金属及其配合物为修饰基团的新型无机-有机杂化材料是当今多酸化学研究的一个热点领域。本论文以Preyssler型多酸{P5W30}为建筑单元,利用兼具高配位数和强亲氧特性的镧系金属配合物对其加以修饰,通过水热合成方法成功制备了七种晶态扩展结构化合物:Na2[{Tb2（H2O）6（Hina）2}{Tb2（H2O）7（Hina）3}{Na（H2O）P5W30O110}]·15H2O（1）Na2[{Ho2（H2O）8（Hina）2}{Ho2（H2O）7（Hina）3}{Na（H2O）P5W30O110}]·8H2O（2）Na[{Na（H2O）3}{Ce4（H2O）15（Hina）7}{Na（H2O）P5W30O110}]·19H2O（3）Na[{K（H2O）6}{Pr4（H2O）14（Hina）7}{Na（H2O）P5W30O110}]·2H2O（4）Na[{K（H2O）6}{Nd4（H2O）14（Hina）7}{Na（H2O）P5W30O110}]·13H2O（5）Na[{K（H2O）6}{Eu4（H2O）12（Hina）8}{Na（H2O）P5W30O110}]·14H2O（6）[{Gd（H2O）6}2{Gd4（H2O）18（pydc）2}{Na（H2O）P5W30O110}]·4H2O（7）通过元素分析、XRD、PXRD、TGA、IR和UV-Vis等分析手段对这七个化合物进行了基本表征。X-射线单晶衍射表明,化合物1-2均是由{Ln2（ina）2}子单元、{Ln4（ina）6}金属链子单元和{P5W30}多阴离子三种构筑单元连接而成的具有二维单层结构的同构化合物。化合物3-6均是由{Na}或{K}子单元、{Ln4（ina）n}金属链子单元和{P5W30}多阴离子三种构筑单元相互连接而成的具有二维双层结构的同构化合物。而化合物7则具有三维扩展结构,由{Gd2}子单元、{Gd4（pydc）2}金属链子单元和{P5W30}多阴离子三种构筑单元连接而成。其中,化合物3-6是Preyssler型多酸基扩展晶体材料中第一例具有二维双层结构的化合物,它们的成功合成丰富了以Preyssler型多酸为建筑单元的晶体材料的结构类型。荧光测试结果表明,化合物1和6的荧光性质分别来源于Tb3+和Eu3+离子的特征发射。
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