作为新一代高导热的热管理材料,金刚石/铝复合材料的界面结构在很大程度上决定了材料的性能,是材料设计与调控的重点。本文结合第一性原理计算以及界面热导计算对镀钨金刚石/铝复合材料的界面结构进行设计。结合实验,通过对镀钨金刚石进行高温扩散反应处理调控复合材料的界面结构,研究了不同涂层类型金刚石/铝复合材料的界面性质及综合性能。基于第一性原理对镀钨金刚石/铝复合材料中存在的金刚石、铝、钨及其碳化物等多种物相的块体及表面性质进行了计算。金刚石（100）、（111）两类晶面的表面能分别为5.82 J·m-2、8.59 J·m-2,表面能的差异解释了两种晶面在界面反应中的差异性。铝、钨晶体中最为稳定的表面分别是Al（111）以及W（110）晶面。通过对化合物结合能以及生成焓的计算,确定了W-C二元相热力学最为稳定的两种晶体结构分别是h-WC和ε-W2C。搭建了金刚石/铝不同位相关系的界面模型,通过对界面性质的分析从理论上解释了金刚石/铝界面结合的选择性。对金刚石/钨、金刚石/碳化钨界面性质的进一步研究发现,相对于铝,钨及其碳化物与金刚石之间的界面成键趋势更强,参与电荷转移的界面区范围更大,形成的键合强度更高,因此能够有效地提升复合材料的界面结合强度。其中,金刚石（100）/W2C（001）界面的结合强度最高,其界面粘附功最大为10.18 J·m-2。此外,钨及其碳化物还能大幅提升金刚石界面区碳原子C-2p轨道在费米能级处的态密度,在改善界面结合的同时有效的促进了电子在界面处的热传导。基于不同模型的界面理论热导计算结果表明,一定厚度内的W、WC以及W2C相能够有效的提升界面热导,而金属间化合物Al4W、Al5W以及Al12W相的形成则对界面处的热传递不利。通过高温扩散反应处理镀钨金刚石,通过改变金刚石表面涂层相的种类及含量来对复合材料的界面结构进行调控。研究表明,金刚石表面钨涂层在高温处理过程中经过表层石墨化,选择性反应、弥散生长、完全转变、选择性开裂几个阶段。在不同涂层类型的金刚石/铝复合材料界面处观察到了三种界面结构,分别为Al/金刚石直接接触型界面、Al/Al5W/Al/金刚石反应型界面以及Al/WxC/金刚石过渡型界面。在经过900°C下处理4 h的镀钨金刚石/铝复合材料中,Al/WxC/金刚石过渡型界面占主导地位,由于此类界面良好的结合强度以及较低的界面热阻,复合材料达到了最佳的综合性能。其热导率最高值为660 W·m-1·K-1,抗弯强度为354 MPa,在经过200次的冷热冲击过程后,复合材料热导率下降幅度最低,为3.89%。