【摘 要】
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核电站的兴起缓解了当今的日益增长的能源供需矛盾。然而,2011年发生于日本福岛核电站的重大核事故再次使人们将目光集中在核安全的问题上,该事故暴露了燃料颗粒包壳锆合金在高温水蒸气下易发生锆水反应释氢的安全问题。基于该背景下,一种被称为“事故容错燃料”(Accident-tolerant fuel,ATF)的技术概念得以提出。在该技术概念中表面覆膜技术因其成熟的工艺和应用而受到青睐,其中非晶/晶体纳米
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核电站的兴起缓解了当今的日益增长的能源供需矛盾。然而,2011年发生于日本福岛核电站的重大核事故再次使人们将目光集中在核安全的问题上,该事故暴露了燃料颗粒包壳锆合金在高温水蒸气下易发生锆水反应释氢的安全问题。基于该背景下,一种被称为“事故容错燃料”(Accident-tolerant fuel,ATF)的技术概念得以提出。在该技术概念中表面覆膜技术因其成熟的工艺和应用而受到青睐,其中非晶/晶体纳米多层薄膜因兼具多种优异性能、能在复杂的环境下满足服役需求的优点,而成为近几年来的研究热点。薄膜的性能是覆膜保护技术的关键性因素之一,影响薄膜性能的主要因素包括沉积条件、参与配比的单层材料成分、界面类型和界面密度。本研究设置了固定的沉积条件,在室温、0.7 Pa的Ar气氛工艺条件下,采用磁控溅射技术在硅基底上沉积一系列不同厚度比的ZrC/Ni和ZrC/Zr非晶/晶体纳米多层薄膜,对ZrC/Ni纳米多层薄膜进行了氦辐照和真空高温退火实验,对ZrC晶体材料进行了高剂量的高温氦辐照实验。并通过掠入射X射线衍射(GIXRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)等一系列表征手段对辐照前后的纳米多层薄膜样品进行详细地检测和分析。结果表明:1)ZrC/Ni纳米多层薄膜和ZrC/Zr纳米多层薄膜其成膜质量良好,表面没有明显的鼓包和空洞,呈现出的界面清晰平整,并且没有出现层之间的扭曲偏析现象;ZrC/Ni纳米多层薄膜中的组成成分均为晶体镍层和非晶碳化锆层交替组成的,碳化锆层和镍层之间并没有发现明显的影响。2)ZrC/Zr纳米多层薄膜由晶体碳化锆层和非晶碳化锆层交替组成。该结构形成的原因为:在制备ZrC/Zr纳米多层薄膜薄膜的过程中,当沉积碳化锆靶材时,其中的碳原子进入了先前沉积的锆晶体层中,并与其发生了反应生成了碳化锆晶体层;而沉积的碳化锆层由于没有足够的驱动力回复结晶,因此呈现为非晶结构;针对ZrC/Zr纳米多层薄膜制备时出现的现象与相应的分析讨论,可以得到一种制备预设成分非晶/晶体纳米多层薄膜的新思路—利用指定原子的高扩散性质与某些特定的层反应,可以制备出期望调制比的非晶/晶体纳米多层膜。3)室温下,对ZrC/Ni纳米多层薄膜注入50 keV的He+,总注入剂量为1.0×1017 ions/cm2。辐照后的纳米多层薄膜仍具有良好的结构稳定性;对ZrC/Ni纳米多层薄膜辐照实验中结构稳定性表现相对较差的100nm*2组继续进行了真空高温退火实验,发现退火后的样品仍然为非晶碳化锆层和晶体镍层组成,其具有良好的热稳定性。4)对碳化锆晶体材料进行了高温氦辐照实验,当总辐照剂量为2.0×1017ions/cm2时,碳化锆晶体材料具有很好的结构稳定性并且没有发现非晶化现象;当总注入的剂量升高至5.0×1017ions/cm2时,此时的碳化锆晶体材料出现一些非晶的趋势但仍然保持着碳化锆晶体的结构。
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