【摘 要】
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长期以来,随着对化石能源的大力开发,煤炭,石油等不可再生能源枯竭,人们对能源的需求仍在增长,对环境问题的挑战也在加剧。随着绿色化学概念深入人心,燃料的环境污染已成为亟待解决的问题。我国汽油调和组分中,催化裂化汽油是主要的来源,FCC汽油二次硫醇生成是影响我国汽油油品升级的重要阻碍。本文首先筛选和建立了Co Mo S相的周期性模型,通过VASP计算模型物环己烯、硫化氢在各种模型上的吸附过程,发现降低
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长期以来,随着对化石能源的大力开发,煤炭,石油等不可再生能源枯竭,人们对能源的需求仍在增长,对环境问题的挑战也在加剧。随着绿色化学概念深入人心,燃料的环境污染已成为亟待解决的问题。我国汽油调和组分中,催化裂化汽油是主要的来源,FCC汽油二次硫醇生成是影响我国汽油油品升级的重要阻碍。本文首先筛选和建立了Co Mo S相的周期性模型,通过VASP计算模型物环己烯、硫化氢在各种模型上的吸附过程,发现降低催化剂活性相中Mo S2相的比例,提高Co Mo S相的比例可抑制二次硫醇生成。运用HSC Chemistry进行热力学理论计算,发现低于237.63℃时环己烯与硫化氢的加成反应倾向于自发进行。通过改变催化剂上的Co和Mo的负载量,研究了Mo S2中Co Mo S相对Co Mo Ce/Al2O3催化剂选择性加氢脱硫性能的影响,通过脱硫率,烯烃饱和率和产物中硫醇的浓度评价反应性能。研究了Mo、Co含量对催化剂催化活性相的影响。Mo、Co的含量改变了催化剂的活性,显着影响加氢脱硫活性,选择性和硫醇的形成。在初步评价中,发现成分为3.5%Co+4%Mo的Co Mo Ce/Al2O3催化剂有较好的综合表现。对具有最佳性能的3.5%Co+4%Mo Co Mo Ce/Al2O3催化剂进行进一步的反应条件调整,并应用于实际汽油加工,所得产物总硫量从132μg·g-1降为8.8μg·g-1,小于国VI汽油标准所要求的10μg·g-1,硫含量达标。产物的硫醇含量有3.4μg·g-1,通过博士试验,辛烷值损失了1.6个单位。
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