对化学反应的控制一直是人们孜孜以求的目标。几十年来,物理学家和化学家形成了许多反应控制的理论和实验研究方向。相干控制是近些年来发展较为成熟的一种对化学反应的有效控制手段。对相干控制的深入研究不仅有助于实现人们对反应产物有效控制的理想,还有助于了解反应过程中分子体系的动力学过程,认识量子特性在分子体系中的本质和作用。本文主要根据量子体系的相干特性,分别利用纳秒和飞秒激光对几种分子和团簇的相干控制进行了研究。在频域相干控制实验研究方面,自行设计和加工了位相相干装置,利用这一装置,通过Xe和Hg蒸气等自由原子气体的非线性效应,对355nm和532nm波段的激光分别三倍频产生了118nm和177nm真空紫外辐射。通过调节同时激发分子体系的基频光和三倍频光之间的位相差,实现了对丁酮（CH3COC2H5）,二硫化碳（CS2）等分子反应产物产额的调制,实现对其光化学反应的位相相干控制。另外,在位相相干控制装置上,使用355nm和118nm激光共同作用于超声分子束产生的丁酮和CS2分子团簇,对其光电离和解离产物的性质进行了研究。发现观测到的丁酮（CH3COC2H5）nCH3CO+系列离子团簇强度,随团簇尺寸有奇偶交替振荡的强度变化分布。结合密度泛函理论对中性丁酮团簇的稳定性进行了计算,结果表明实验观察到离子团簇强度变化分布反映了其来源的中性团簇的稳定性特征。在时域相干控制实验研究方面,搭建了由空间光调制器构成的飞秒激光脉冲整形光路。使用飞行时间质谱信号作为反馈,结合遗传算法和闭环优化控制方法,由计算机实时操控,对丙酮（CH3COCH3）、丁酮（CH3COC2H5）、环戊酮（C5H8O）、二氧化氮（NO2）、碘代甲烷（CH3I）几种分子进行了飞秒时域相干控制的研究,实现了对这几种分子的母体和部分碎片光化学反应产物产额的优化控制,并成功实现了相关的几组反应产物分支比的优化控制。结合预先设计位相的开环整形实验,并根据优化得到的脉冲波形的结构特点,对这几种分子光化学过程中特定的优化机制进行了解释。