吸附剂捕集烟气含钾成分及其对亚微米颗粒生成影响的模型研究

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生物质燃烧高温烟气中含K气体成分在烟气冷却过程中通过均相成核和异相凝结生成亚微米颗粒,是生物质燃料利用过程中需要重点关注的问题。添加固体吸附剂通过化学反应和物理吸附含K气体成分是控制其迁移转化成颗粒物的有效措施,而研究高温烟气中吸附剂捕集含K气体成分过程及其因素影响可以为实际锅炉燃烧时颗粒物生成控制提供理论依据。因此,论文研究采用模型研究方法,模拟一维柱塞流反应系统,建立高温烟气中含K气体成分的物理凝结模型和吸附剂捕集含K气体成分的一步和两步表观反应动力学模型,基于文献中实验测量,验证模型和动力学参数合理性,研究烟气温度和碱金属浓度对等温过程中高岭土和煤灰吸附含K气体成分的影响,并比较一步和两步表观反应动力学模型准确性。应用吸附剂捕集含K气体成分的两步表观反应动力学模型和含K气体成分物理凝结模型,对一维柱塞流烟气冷却过程中高岭土和煤灰捕集含K成分和其后K的迁移过程进行数值研究,并研究吸附剂添加量和颗粒尺寸对含K气体成分通过均相成核转化成颗粒物过程的影响。应用一步和两步表观反应动力学模型研究吸附剂捕集含K气体成分的等温反应过程的结果表明,采用简单的表观动力学模型及其动力学参数能描述较广泛温度、K浓度条件下高岭土和煤灰捕集KOH、KCl、K2SO4及K2CO3的性能和反应条件的影响,在给定K浓度(50–750 ppmv)和烟气温度(1073–1573 K)范围内,高岭土和煤灰捕集各含K气体成分的能力均随K浓度增大而增大,随烟气温度升高而增大;吸附剂捕集KOH和K2CO3时表现出相同的规律及动力学速度;两种吸附剂捕集各含K气体成分的能力均为KOH强于KCl,强于K2SO4;对于同种含K气体成分,单位质量高岭土捕集能力明显强于煤灰。一步表观反应动力学模型仅考虑反应过程,在烟气温度较低和碱金属浓度较高时预测误差相对较大,而两步表观反应动力学模型同时考虑反应和产物高温熔融导致吸附剂的失活,相对更准确地预测给定条件下两种吸附剂捕集K的量,模型预测性能的比较表明两步表观反应动力学模型整体上更合理。对一维柱塞流烟气冷却过程中吸附剂捕集含K成分及其后K迁移过程的数值研究表明,吸附剂添加量对含K成分向颗粒物转化有显著的影响,在给定K初始浓度条件下,高岭土和煤灰两种吸附剂通过化学反应捕集K的量、含K气体均相成核及异相凝结的量均随吸附剂添加量的增大而减小,其中,均相成核的量受吸附剂添加量的影响最明显;高岭土和煤灰捕集不同含K气体成分时都存在临界K/(Al+Si)摩尔比,当烟气中K/(Al+Si)摩尔比小于此临界值时,烟气中含K气体成分向颗粒物的迁移转化完全得到控制。对吸附剂颗粒尺寸影响的数值研究表明,忽略扩散影响,改变吸附剂颗粒粒径大小,不会影响烟气中通过化学反应捕集K的量;异相凝结到吸附剂颗粒上的K的量随吸附剂粒径的增大而减小,相应地,K通过均相成核转化成亚微米颗粒的量随吸附剂粒径的增大而增大,最后都趋于稳定。含K气体成分在较小粒径吸附剂颗粒表面的异相凝结作用可明显减小其通过均相成核生成亚微米颗粒的量,这一作用在反应性相对较差的煤灰上更明显。
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