【摘 要】
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近年来,抗生素作为治疗健康疾病的有效药物而被广泛使用。但随之而来的环境污染问题也越来越严重,抗生素的使用不当、乱排乱放会使其经地表径流等途径污染地下水、地表水等水源,若不对其造成的水体污染进行有效治理,残留的抗生素将会进一步影响微生物圈,并通过食物链等方式对动植物等形成危害。四环素等抗生素具有较高的稳定性,且易于溶解,其降解难度较高,传统的膜分离、臭氧氧化等技术很难对其进行高效降解。而光催化作为新
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近年来,抗生素作为治疗健康疾病的有效药物而被广泛使用。但随之而来的环境污染问题也越来越严重,抗生素的使用不当、乱排乱放会使其经地表径流等途径污染地下水、地表水等水源,若不对其造成的水体污染进行有效治理,残留的抗生素将会进一步影响微生物圈,并通过食物链等方式对动植物等形成危害。四环素等抗生素具有较高的稳定性,且易于溶解,其降解难度较高,传统的膜分离、臭氧氧化等技术很难对其进行高效降解。而光催化作为新型高级氧化技术,具有成本低、无毒无害、绿色环保等优点,可快速高效地去除四环素等抗生素。本研究致力于合成能够高效降解盐酸四环素的三元复合光催化材料。钨酸铋（Bi2WO6）在去除有机污染物方面具有价格低廉、稳定性好等优点,但由于其对可见光的吸收能力差,载流子复合速度快,其光催化活性并不理想。经过不断地探索,本研究使用水热法和原位沉积法成功地制备了由Bi2WO6纳米片、氧化石墨烯（GO）和溴化银（Ag Br）构成的Z型异质结光催化剂15%Ag Br/5GO/Bi2WO6（15A/5G/BW）,并通过X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、电化学工作站等表征手段对15A/5G/BW的物理化学及光学性质进行了表征。此外,本研究对三元复合材料15A/5G/BW光催化降解盐酸四环素（TC）的性能进行了综合探究。最后,本研究通过液相色谱-质谱（LC-MS）、自由基实验、电子顺磁共振谱等技术对15A/5G/BW光催化降解TC的相关机理进行了分析探讨。对15A/5G/BW三元复合材料的表征结果进行分析可以得出以下结论:15A/5G/BW的晶体结构符合其中所含单体的晶体结构,XPS与FTIR进一步验证了其化学组成,15A/5G/BW内部所含元素与化学键均可证明15A/5G/BW的成功合成。而通过SEM、TEM以及HRTEM对15A/5G/BW进行形貌分析后可以发现,15A/5G/BW形貌表现为层叠的片状材料上负载着许多颗粒均匀的Ag Br纳米颗粒,且HRTEM图像中可以精确地找到Ag Br和Bi2WO6的特征晶格。最后,本研究对15A/5G/BW的光学特性进行了详细地分析,UV-Vis DRS光谱结果表明15A/5G/BW材料不仅具有增强的可见光吸收能力,并且15A/5G/BW对可见光的吸收范围更广,光学性能更为突出。而15A/5G/BW与其他材料相比具有最低的PL荧光光谱表明其载流子复合率最低,进一步对材料的光电流密度进行测定可以发现,15A/5G/BW的光电流密度为1.879μA cm-2,分别是Ag Br、Bi2WO6单体材料的18.07、16.93倍,表明其具有很强的可见光响应和很高的载流子分离效率。对15A/5G/BW复合材料的光催化性及其降解机理进行研究可得出以下结论:15A/5G/BW复合材料对TC的降解效率可达84%,且其一级动力学常数为0.0515min-1（分别是Ag Br和Bi2WO6的4.6倍和3.16倍）,这表明其不仅降解效率高且降解速率快。同时,15A/5G/BW对除TC外其他抗生素的降解性能良好,表明其具有一定的通用性。此外,15A/5G/BW适用于各种不同的p H值条件,且实际水体中15A/5G/BW对TC的降解性能的降低值控制在5%以内,表明其实际应用前景良好。为了探究材料的循环性与稳定性,本研究开展了4次循环实验,降解效率有轻微降低（约为9.8%）,且反应前后材料表征结果几乎无变化,反应了15A/5G/BW相对良好的可重用性和光学稳定性。此外,通过自由基捕获实验可以得出h+为降解过程中发挥作用的最主要基团。最后,本文通过能带分析提出了15A/5G/BW材料内部由GO介导的电荷转移Z型异质结机制。综上所述,在15A/5G/BW三元复合材料中添加Ag Br纳米颗粒可以拓宽Bi2WO6的可见光响应范围,并诱导产生更多的光生载流子,而GO作为良好的电子导体,可加速载流子的分离和转移,从而得到高效降解盐酸四环素且实际应用前景良好的复合光催化剂。
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