高放废物处置库缓冲材料高温蒸汽效应与导热性能

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全球正进入清洁能源的新时代,核能被广泛利用的同时,也产生了大量难以处理的高水平放射性核废物(高放废物)。目前,国际上普遍认为深地质处置方案是最可行的技术方法,以确保核素与人类生物圈永久隔离。膨润土因具有高膨胀性、低渗透性和强核素吸附性等优点,因此被普遍视为缓冲/回填层理想的基质材料,其相关性能是处置库长期安全运行的有力保证。然而,纯膨润土导热系数偏低,不利于热量快速消散,甚至会引起一系列不利后果。因此,有必要合理评估高温诱发的危害,并研究提升膨润土导热系数的方法。论文以高放废物深地质处置为背景,以膨润土和膨润土-石墨混合材料为研究对象,采用宏-微观试验与理论分析相结合的方法,探究高温蒸汽对膨润土隔离性能的影响;重点研究以石墨提升膨润土导热系数的方法,分析导热系数的变化机理,并结合理论模型进行预测分析。论文研究内容及主要结论如下:1)开发并标定一种新型高温蒸气测试装置,对压实膨润土(1.70g/cm3)在高温蒸汽下的性能演化进行了模拟探究。结果表明:相较于常温水化,经历高温蒸汽作用后,试样的膨胀和防渗性能均发生了不可逆的劣化;离子和元素测试表明,试样水浸液中Mg2+、Ca2+浓度下降,Si、Al元素浓度下降,变化趋势均与温度相关。上述结果可归因于矿物胶结引起试样微观结构的改变,以及可能的矿物转化。2)采用稳态法导热仪,测试了不同粒径石墨与膨润土混合材料的导热系数,发现相较于掺入其他粒径的石墨,100目石墨提升膨润土导热系数的效果最佳。粒度和孔隙分布测试表明,掺入100目石墨后,膨润土-石墨的级配更优良,累积孔隙体积和微观大孔隙更小。石墨粒径影响膨润土导热系数的原因,与土体微观结构和孔隙特征有关。3)对不同孔隙比、含水率和石墨掺入率(100目)的膨润土-石墨试样进行了导热系数测试。结果表明:温度对膨润土与膨润土-石墨导热系数的影响可忽略。膨润土-石墨导热系数随孔隙比的减小而增大,随含水率、掺入比的增大而增大。导热系数变化的原因与孔隙比和含水率的耦合作用,以及石墨鳞片的各向异性有关。4)对膨润土-石墨的导热系数进行了理论预测分析。结果表明:对于纯膨润土,Sakashita和Johansen模型可以较好地预测纯膨润土的导热系数。引入“多步均匀化”的处理方法,使得Cote-Konrad改进模型、Woodside-Sass修正模型和有效介质理论均可以更准确地预测膨润土-石墨的导热系数。5)在提升膨润土的导热系数方面,石墨明显优于石英砂和岩屑,可以有效降低膨润土对于饱和度的依赖性。
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