【摘 要】
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随着各种便捷式电子产品全面进入人们的生产与生活,诸多应用场景对锂电池的能量密度和续航时间提出越来越高的要求。当前正极材料是限制锂离子电池性能的首要瓶颈。传统的层状氧化物正极材料与聚阴离子磷酸铁锂正极材料分别存在安全隐患和理论比容量低的问题。富锂聚阴离子Li2FeSiO4因其晶体结构安全、理论比容量远高于传统正极材料、原材料价格较低廉等优点而受到广泛关注,被认为是该领域极具发展前景的新型锂离子正极材
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随着各种便捷式电子产品全面进入人们的生产与生活,诸多应用场景对锂电池的能量密度和续航时间提出越来越高的要求。当前正极材料是限制锂离子电池性能的首要瓶颈。传统的层状氧化物正极材料与聚阴离子磷酸铁锂正极材料分别存在安全隐患和理论比容量低的问题。富锂聚阴离子Li2FeSiO4因其晶体结构安全、理论比容量远高于传统正极材料、原材料价格较低廉等优点而受到广泛关注,被认为是该领域极具发展前景的新型锂离子正极材料之一。但是由于Li2FeSiO4的本征导电率低、脱锂过程存在严重相变等问题,严重影响了其实际比容量和循环性能。本论文研究了高温固相法和溶胶凝胶法制备Li2FeSiO4和Li2FeSiO4/C正极材料,并且在溶胶凝胶法制备Li2FeSiO4/C的基础上,开展了纳米金属Fe催化石墨碳复合Li2FeSiO4/Fe0.1正极材料的制备研究。研究成果如下:1、采用机械球磨辅助高温固相法制备了 Li2FeSiO4和Li2FeSiO4/C。重点研究了不同锂源、硅源对产物纯度的影响,并通过控制烧结过程的升温速率制备了高纯Li2FeSiO4产物。结果表明由Li2SiO3和SiO2共同提供硅源,并且以15 ℃·min-1升温至850℃保温10 h可以制备出高纯的Li2FeSiO4;碳包覆后,Li2FeSiO4/C在55℃下以0.2 C(1 C=166 mA·g-1)进行充放电测试,首周放电比容量可达161.5 mAh·g-1。2、采用柠檬酸辅助溶胶凝胶法制备了Li2FeSiO4/C。重点研究了产物的纯度以及颗粒尺寸的大小,结果表明烧结温度为750℃时产物的纯度最高(100%),并且颗粒尺寸小、分布较均匀。高纯Li2FeSiO4/C在55℃下以0.2C进行恒流充放电,首周放电比容量可达202 mAh·g-1,实际比容量性能得到明显改善。3、在溶胶凝胶法制备的基础上引入纳米Fe颗粒,制备了 Li2FeSiO4/C/Fe0.1复合正极材料,研究了纳米Fe对碳石墨化程度的影响,并对产物进行了电化学性能测试。结果表明,纳米Fe催化能够显著提高产物的石墨化程度和导电性,Li2FeSiO4/C/Fe0.1在55℃下以0.2C倍率进行充放电时,首周放电比容量可以达312.5 mAh·g-1。
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