论文部分内容阅读
TiO2由于光催化活性高、操作简单、无毒、廉价等特点是目前光催化领域应用和研究最为广泛的一类半导体光催化剂。但是,TiO2用作光催化剂时存在量子效率低的问题。为了提高TiO2的光催化活性,国内外学者采用多种方法改善其光催化性能,如金属或非金属离子掺杂、半导体复合、染料敏化、贵金属负载等。近年来研究发现,用CuO对半导体进行表面改性时,会提高半导体光催化剂的催化性能。另外,不同元素共掺杂的TiO2具有比单掺杂的TiO2更高的光催化活性。半导体光催化剂能否用来光分解水制氢,取决于半导体的能带结构,而平带电势是确定半导体能带位置的重要物理量。因此,本文将CuO、CuO-Ag、CuO-NiO分别负载于TiO2(Degussa P25)表面,研究基于CuO助催化剂的TiO2体系的光催化性能和平带电势。主要内容如下:
通过简单的溶剂蒸发和化学热解法将CuO负载到P25的表面,制备了CuO/P25光催化剂,详细考察了该体系的光催化活性。结果表明,负载一定量的CuO能提高P25体系的光催化降解有机物的活性。CuO/P25体系与纯P25在空气和氮气气氛下光催化降解甲基橙的结果表明:相对于空气气氛,在氮气气氛下,CuO/P25体系的光催化活性有所降低,但仍然比纯P25的光催化活性高,而不同气氛对纯P25的光催化活性几乎没有影响。不同气氛下的降解情况进一步说明CuO能够有效分离P25的光生电子和空穴,起到助催化剂的作用。
利用浸渍和热解法制备了CuO、Ag单独负载和共负载的P25光催化剂:CuO/P25、Ag/P25和CuO-Ag/P25。研究了CuO/P25、Ag/P25和CuO-Ag/P25体系光催化降解甲基橙的性能。结果表明,作为助催化剂的CuO和Ag在CuO-Ag/P25体系降解甲基橙的过程中表现出协同效应,从而使该体系的光催化活性明显高于CuO/P25和Ag/P25体系。CuO-Ag/P25体系较强的光催化降解能力以及较好的光催化稳定性,为它的实际应用提供了良好的保障。
利用相同的方法合成了CuO/P25、NiO/P25和CuO-NiO/P25光催化剂。紫外光光催化降解甲基橙的结果表明:单独负载CuO能够提高P25的光催化活性;单独负载NiO时,由于其有较负的导带位置,不能使P25的光生电子得到有效转移,导致其光催化活性低于P25;相对于单独NiO和单独CuO负载的P25体系,CuO-NiO/P25体系具有良好的稳定性,且在紫外光光催化降解甲基橙、紫外光还原水制氢和可见光光催化降解甲基橙的性能研究中均显示出较高的光催化活性。CuO-NiO/P25体系光催化活性提高的原因可能是在此体系中CuO和NiO之间相互作用生成了Cu、Ni混合氧化物,进而能够更好的转移和分离光生电子。
本文最后利用光电化学法测定了不同助催化剂负载P25体系的平带电势。结果发现,P25体系的平带电势与助催化剂的种类有关。这为以后其它光催化剂平带电势的确定,进一步选择合适的光催化剂提供了可能的途径。