【摘 要】
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众所周知,NOx造成光化学烟雾、酸雨,破坏臭氧,并危害人类的身体健康。因此,诸多NOx消除技术被研究报道。近年来,氢气选择催化还原法(H2-SCR)因为在贵金属催化剂上的低温高NOx转
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众所周知,NOx造成光化学烟雾、酸雨,破坏臭氧,并危害人类的身体健康。因此,诸多NOx消除技术被研究报道。近年来,氢气选择催化还原法(H2-SCR)因为在贵金属催化剂上的低温高NOx转化率,得到了各国学者的广泛研究。H2-SCR技术虽然是一种有前途的消除NOx的方法,但仍面临着贵金属利用率低、N2选择性不高以及H2有效利用率低等众多亟待解决的问题。对于分子筛载Pt催化剂而言,Pt可根据制备方法和条件主要位于分子筛孔道或位于分子筛晶体外表面上,这通常使催化剂的性能差别很大。迄今为止,尚未有文献区分处于分子筛不同位置的Pt对H2-SCR反应的作用。因此,本论文设计了具有上述不同Pt分散特性的Pt/HZSM-5催化剂用于本研究。本论文用H2PtCl6和Pt(NO3)2浸渍HZSM-5分子筛制备了Pt/HZSM-5催化剂,并通过XRD、FTIR和XPS等的表征确证用H2PtCl6水溶液制备的催化剂Pt主要位于分子筛晶体外表面上,而用Pt(NO3)2水溶液制备的催化剂则有相当数量的Pt位于分子筛孔道内。在反应条件下,分子筛孔道内的Pt以Pt2+的形式存在,因此不能用于活化H2。然而,分子筛孔道内的Pt2+通过增强催化剂对NOx的吸附能力显著抑制了催化剂上H2的燃烧,从而提高反应的H2有效利用率和N2选择性。为了确认分子筛孔道内Pt2+离子的作用,本论文还研究Pt负载在由Al(NO3)3溶液交换HZSM-5分子筛制得的HZSM-5-Al载体上的催化剂。在Pt/HZSM-5-Al催化剂中,由FTIR的表征证实,Pt主要位于分子筛的外表面,Al3+则存在于分子筛孔道内。Pt/HZSM-5-Al催化剂在H2-SCR反应中催化性能与用Pt(NO3)2制备的Pt/HZSM-5相似。结果表明,分子筛孔道内的Al3+同样能增强了催化剂对NOx的吸附能力,提高催化剂上H2-SCR反应的H2有效利用率及N2选择性。因此,本论文证明,分子筛载Pt催化剂孔道内的Pt2+在H2-SCR反应中仅有吸附NOx的能力,而不具有活化H2的能力。本论文最重要的结论是,Pt应通过H2PtCl6前躯体和孔道内含有高价离子的分子筛载体来负载在分子筛的外表面,从而提高催化剂中贵金属的利用率,H2的有效利用率以及N2的选择性。
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