【摘 要】
:
过渡金属活化过一硫酸盐(PMS)的性能遵循以下顺序:Co2+>Ru3+>Fe2+>Ce3+>V3+>Mn2+>Fe3+>Ni2+,虽然Fe2+催化PMS的活性不及Co2+和Ru3+,但Fe2+无/低毒且价廉。金属酞菁(MPc)具有独特的18π电子芳香卟啉合成类似物的二维结构,其催化活性由中心金属所决定。因此,基于酞菁铁(Fe Pc)构筑环境友好型催化剂更受关注。然而,金属酞菁在水溶液中易发生团聚,
论文部分内容阅读
过渡金属活化过一硫酸盐(PMS)的性能遵循以下顺序:Co2+>Ru3+>Fe2+>Ce3+>V3+>Mn2+>Fe3+>Ni2+,虽然Fe2+催化PMS的活性不及Co2+和Ru3+,但Fe2+无/低毒且价廉。金属酞菁(MPc)具有独特的18π电子芳香卟啉合成类似物的二维结构,其催化活性由中心金属所决定。因此,基于酞菁铁(Fe Pc)构筑环境友好型催化剂更受关注。然而,金属酞菁在水溶液中易发生团聚,不利于活性中心金属元素的暴露。选择合适的载体构筑负载型金属酞菁可提高其催化性能。石墨烯比表面积大、导电性好,以此为载体既可增强有机污染物的吸附,又能提高Fe Pc的分散及Fe(III)/Fe(II)的循环。二氧化锰(Mn O2)本身具有活化PMS的性能,将其与Fe Pc复合,不仅可抑制Fe Pc的团聚,而且Fe和Mn双金属之间的电子转移可协同活化PMS。为此,本文制备了石墨烯负载型酞菁铁及二氧化锰负载型酞菁铁,并用于活化PMS降解诺氟沙星(NOR),取得的主要研究结果如下:(1)以鳞片石墨为原料,过硫酸钾为磨剂,通过球磨法制备了石墨烯(BG)。以BG和Fe Pc为原料,乙醇为溶剂,通过超声复合法制备了BG/Fe Pc复合催化剂。在p H 7及PMS用量为0.16 mmo L-1时,该催化剂(0.01 g L-1)能够在20 min内完全降解NOR(10 mg L-1),NOR在该体系的降解属于准一级动力学,其速率常数k为0.65 min-1,是Fe Pc(0.0092 min-1)的71倍。此外,相较于Hummers法制备的氧化石墨烯(GO)及还原态GO(r GO)为载体,BG/Fe Pc催化PMS降解NOR的速率常数分别提高了16倍和4倍。EPR及淬灭实验表明参与NOR降解的主要活性物种为~1O2,此外,O2·-、SO4·-和·OH也有贡献。FT-IR、Raman、XPS表征表明BG/Fe Pc复合物中BG上的电子向Fe Pc中发生转移,且对PMS具有亲和作用,有利用PMS的吸附及催化分解。此外,BG作为载体抑制了Fe Pc团聚,因而BG/Fe Pc能够高效活化PMS。(2)以γ-Mn O2和Fe Pc为原料,采用球磨法制备了Mn O2/Fe Pc复合催化剂。通过XRD可知,复合前后Mn O2晶型未变;XPS表明,Mn O2/Fe Pc复合催化剂中Fe Pc的电子向Mn O2发生了转移。该催化剂亦能高效活化PMS降解NOR,在0.2 g L-1Mn O2/Fe Pc、0.16 mmo L-1 PMS及p H 7条件下,几乎可在20 min完全降解NOR(10mg L-1),NOR在该体系的降解属于准一级动力学,其速率常数k为0.62 min-1。然而,采用Fe SO4、Fe Cl2、EDTA-Fe作为铁源时,未能明显提高Mn O2活化PMS降解NOR的能力。相较于Mn O2和Fe Pc,Mn O2/Fe Pc的质量比活性分别提高了15和68倍。表明Fe Pc的引入显著提高了Mn O2的活性。EPR及淬灭实验表明Mn O2/Fe Pc/PMS体系中主要活性物种为~1O2。此外,Mn O2/Fe Pc具有较好的重复使用性能,可能是由于Mn(IV)/Mn(III)及Fe(III)/Fe(II)的价态循环。采用LC-MS分析降解产物,阐明了NOR的降解途径,主要发生了脱氟以及哌嗪环的转化。
其他文献
伴随着市场对于大容量存储设备需求的不断增加,3D NAND Flash(以下简称闪存)以其低功耗,低成本,抗震动及非易失性成为目前最理想的大容量存储介质之一。闪存制造工艺的不断改进虽然满足了日益增长的容量需求,但闪存可靠性问题也愈发严重。闪存特征尺寸的不断减小,3D结构带来的新的闪存错误机制都使得闪存更容易出现错误。闪存可靠性问题成为制约闪存持续发展的重要因素之一,闪存可靠性的相关检测变得尤为重要
保险业的主要矛盾已经转化为不平衡不充分的保险供给,与人民群众日益迸发、不断升级的保险需求之间的矛盾。实施“以客户为中心”经营模式转型,有效满足客户需求,在保险产品开发、销售渠道搭建、客户服务上领先于竞争对手,已成为各产险主体应对市场竞争的共识。本文针对D财险湖北分公司“以客户为中心”的经营模式转型进行研究,可为D财险公司完善和改进经营模式提供理论支持,也可为其它保险公司进行以客户为中心经营模式转型
我国经济由高速发展进入中高速发展的“新常态”,劳动用工问题趋于复杂,解决劳动纠纷、构建和谐劳动关系是实现经济健康持续发展的重要保证。确认是否为劳动关系是解决劳动争议的基础和前提。2005年原劳动和社会保障部发布的《劳动和社会保障部关于确立劳动关系有关事项的通知》(劳社部发[2005]12号,以下简称12号文)是我国现有对劳动关系认定最为系统明确的全国性规定。针对实践中劳动关系认定难的问题,本文通过
近年来,随着我国城市化进程的持续加速以及国内经济的飞速进步,垃圾的产生及消解早已远远超过了环境的承载能力,开发和建设无害化、清洁化的固废物处理方法已成为城市发展的刚性需求。同时,随着国家和人民对生态环境问题的高度重视,对固废物处理环保工艺技术要求和运营管理水平不断提高,政府不仅面临着为了满足建设投入所带来财政负担,还面临着管理水平不高的两难困境。而利用PPP模式吸纳社会资本参与建设,既可以缓解当前
随着金融业的不断发展,银行间的竞争日渐趋向白热化,怎样更好地提高员工工作积极性,从而激发企业内生动力成为了各大银行关注的重点,而拥有一个科学合理的薪酬体系是推动企业高效发展的重要因素。T市农商银行作为重要的地方性金融机构,自2014年由信用社改制成农商银行以来,其盈利能力逐步增强,金融服务持续优化,经营管理水平不断提升,逐步向其他先进商业银行靠拢,但是其薪酬体系却没有随着体制的改变而做出很好的调整
建筑设计基础课程的作用是在建筑设计课程之前让学生初步形成建筑设计思维、具备基础的建筑设计能力,其课题设置对建筑教育的发展至关重要。现代建筑的核心是“空间”,基础课程如何配合设计课程,进行“空间”设计的基础训练,国内外对此都进行了许多探索与实践。而学习是认知的过程,在课程设置时考虑人类认知规律,对课程效果的提升有巨大优势。本文在认知规律的基础上,构建培养空间设计思维的进阶阶段,提出“进阶式”空间设计
背景:髓母细胞瘤(MB)是一种异质性的儿童脑肿瘤,治疗不甚理想。番茄红素是番茄中的一种类胡萝卜素,是一种有效的抗氧化剂,有诱发癌细胞凋亡的作用。在其他癌症中表现出了效果拔群的抑癌作用。目的 :通过番茄红素抑制SLC7A11的激活和SLC7A11靶基因的表达来诱导髓母细胞瘤细胞(Daoy细胞系)铁死亡。方法 :采用cck8检测髓母细胞瘤细胞增殖能力,研究不同浓度番茄红素及不同作用时间对肿瘤的抑制作用
钛合金具备强度高、密度低、耐腐蚀、生物相容性好等许多优异的物理化学特性,已被广泛地应用在了航空、军工、医疗等各个方面。但是由于钛合金的硬度相对较低,耐磨性不好,制约着其应用,因此提高钛合金耐磨性能就变得尤为重要。本文采用热浸镀的工艺,使用纯铝作为镀层材料,在TC4表面形成一层钛铝镀层,又通过不同温度和时间的扩散退火处理,使得镀层和基体之间发生扩散反应。采用XRD、SEM、EDS及显微硬度仪等分析手
有效的教学活动是学生学和教师教的统一。数学复习课教学应调动学生积极性,引发学生的数学思考,激发学生的创造性思维。因此,教师只有尽可能地提升复习课堂教学的魅力,激发学生学习兴趣,才能最大程度发挥学生学习的主动性,培养学生的创新意识和能力。在课堂教学实践中,根据我校学生的具体情况,笔者采用不同教学方式,创建充满魅力的数学复习课堂,并做了如下尝试。
背景:肿瘤恶病质是一种系统性消耗综合征,主要以体重减轻,骨骼肌萎缩和脂肪损失为临床特征,且常规营养支持不能完全逆转这些症状。肿瘤恶病质的发生严重降低了癌症患者的生活质量和治疗依从性,导致了约20%的癌症患者死亡。由于肿瘤恶病质发病机制十分复杂,尚未完全清楚,目前临床上仍无切实有效的上市药物治疗肿瘤恶病质。吡咯烷二硫代氨基甲酸盐(PDTC)可以有效缓解肿瘤恶病质,小分子化合物Z526是针对PDTC存