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分子和团簇的库仑爆炸过程多发生在飞秒或皮秒强激光场中,我课题组首次在纳秒强光场下观察到了团簇的库仑爆炸现象。为全面理解纳秒强光场与物质的相互作用,本文选择二硫化碳团簇做了进一步的研究。
利用25 ns脉冲Nd∶YAG激光器的基频1064 nm和倍频532 nm,在109~1011W/cm2的光场强度下,利用飞行时间质谱研究了二硫化碳团簇的激光电离过程,并通过峰形模拟程序对离子的峰形和来源进行了分析。其主要研究结果如下:
(1)团簇的存在对高价离子的产生至关重要,只有当束中团簇的尺寸和浓度均足够大的情况下,才能观察到高价离子信号。
(2)激光波长是影响离子价态分布的主要因素,相同功率密度不同波长的实验表明,激光波长越长,离子价态越高,在1064和532激光电离实验中,可分辨的最高价态离子分别为C4+、S6+以及C2+、S2+。离子价态表现出较明显的波长依赖效应。
(3)考察了激光的偏振方向对电离过程的影响,结果表明二硫化碳团簇电离过程中离子产生的角分布是各向同性的。此外,还考察了激光的偏振状态对电离过程的影响。
(4)利用团簇增强的“多光子电离引发-逆轫致吸收加热-电子碰撞电离”的模型解释了纳秒光场中高价原子离子产生的实验现象。即:团簇内少数分子发生多光子电离,电离后的电子一部分被束缚在团簇内部,通过逆韧致吸收被加热并发生电子碰撞电离。加热和电离过程反复进行,形成高价态的团簇离子,最终经库仑爆炸产生高价态高平动能的原子离子,其中逆韧致吸收加热速率决定了离子的最终价态。
(5)利用峰型模拟程序对原子离子的产生过程进行了深入的研究,发现不同价态的离子产生过程不同,甚至同种价态的离子也来源于不同的电离过程,纳秒光场下的电离过程非常复杂。