铁基金属有机化合物MIL-53与碳复合物的制备及其在光催化中的应用

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我国的环境问题,尤其是治理和控制水体污染问题是国家重点关注的问题,也是环境领域亟需解决的问题。对经济,环保,高效的光催化研究可分为两类:其一是对传统光催化材料的改性如TiO2,SnO2及ZnO等;另一种是寻找可响应可见光的新型半导体催化材料,包括氧化物,硫化物等,也包括近年来比较热门的金属有机化合物(MOFs)材料等。Fe基的MOFs材料MIL-53(Fe)由于它Fe(III)氧化基团的小尺寸效应,可降低材料的光生电子空穴对的复合,提升性能。本论文旨主要是通过MIL-53(Fe)与不同的碳基化合物进行复合,并对形成的复合物材料的结构进行优化,通过各种表征手段探寻影响材料光催化性能的因素,并从机理层面简要分析了导致光催化性能提升的原因。本文主要的研究内容大致可以分为以下三个部分:1.通过控制反应物的比例,使g-C3N4能有效地附着在正八面体MIL-53(Fe)表面形成包裹结构的M53/g-C3N4。通过超声处理后可以将光催化性能更好的片状的g-C3N4分离出来,接着制备一系列不同比例的复合物,最终实验结果表明在g-C3N4复合比例为3%的时材料的光催化性能最又优,其对重铬酸钾(K2Cr2O7+)的光催化降解在160 min内达到了88%,比纯的MIL-53(Fe)提高了15%左右。2.通过溶剂热法合成一系列不同比例的M53/RGO,并对M53和RGO的比例进行优化。由于RGO的存在,光催化过程中产生的大量载流子能够被有效地转移,导致长期有效的电子空穴分离,而不同样品的电子空穴的分离程度也不同。实验结果表明RMFe-0.5表现的光催化性能相对较好,在100min内对重铬酸钾(K2Cr2O7+)的降解率达到了92%。3.在M53前驱中加入MWCNTs,可制备M53/MWCNTs复合物。由于MWCNTs的存在,M53中导带上的电子能够被MWCNTs有效地捕,从而有利于光催化性能的改善,M53/MWCNTs复合物在100 min内对重铬酸钾(K2Cr2O7)的光催化降解达到了95%。
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