【摘 要】
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随着经济的发展和生活方式的改善,全世界对能源的需求日益增加,环境污染问题也严重影响了人们的日常生活。为此,人们将目光从传统化石能源转移到了太阳能,风能,氢能等清洁能源上来。光电化学分解水技术利用光催化剂将取之不尽用之不竭的太阳能转化成氢能,其设备简单,清洁无污染,不受地域限制,能够有效缓解目前的能源短缺和环境污染等问题,成为了最具有发展前景的技术之一。光电化学分解水反应主要涉及两个反应:产氧反应和
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随着经济的发展和生活方式的改善,全世界对能源的需求日益增加,环境污染问题也严重影响了人们的日常生活。为此,人们将目光从传统化石能源转移到了太阳能,风能,氢能等清洁能源上来。光电化学分解水技术利用光催化剂将取之不尽用之不竭的太阳能转化成氢能,其设备简单,清洁无污染,不受地域限制,能够有效缓解目前的能源短缺和环境污染等问题,成为了最具有发展前景的技术之一。光电化学分解水反应主要涉及两个反应:产氧反应和产氢反应,其中发生在光阳极端产氧反应涉及四个质子和四个电子的迁移,时间尺度长,反应动力学缓慢,是限制光电化学分解水效率的主要原因。在光电化学分解水的实际应用中,参与产氧反应的光阳极材料存在着光吸收范围窄,电子空穴易复合,电荷分离效率低,稳定性差等缺点。针对以上问题,本文通过负载产氧助催化剂、元素掺杂等手段对现有的光阳极薄膜材料进行改性,提高其光电催化分解水性能。主要的内容和研究成果如下所示:（1）利用简单的两步法在BiVO4光阳极薄膜材料上沉积硫化钴纳米材料,并且通过控制实验条件优化了复合电极。研究表明,硫化钴作为新型产氧助催化剂,能够富集光生空穴,降低电荷传输阻抗,加快水氧化动力学,提高BiVO4光阳极的电子空穴分离效率和注入效率,提升BiVO4光阳极的光催化活性,最终获得了在相对可逆氢电极1.23V下,密度为3.2 m A·cm-2的光电流。复合电极的电荷注入效率提高至75.9%（纯BiVO4光阳极的电荷注入效率为36.7%）,电荷分离效率也从原来的66.8%提高至79.8%。该方法拓展了光电催化分解水系统中的产氧助催化剂种类,并且为设计高效光阳极材料提供了另一种方向。（2）利用三次气相沉积法,在FTO导电玻璃表面成功制备了均匀硫元素掺杂g-C3N4薄膜材料。通过控制实验条件和表征测试分析,确定了g-C3N4薄膜的最佳生长温度和硫元素掺杂的浓度,获得具有优异光催化性能的光阳极材料。数据分析表明,硫元素掺杂g-C3N4薄膜材料可以减小g-C3N4材料的带隙至2.67 e V,拓宽了g-C3N4的光吸收范围,提升了材料的光响应能力,同时抑制光生电荷重组,促进载流子传输,从而优化g-C3N4的光电催化分解水性能。最终在0.1 M Na2SO4电解液中,获得了相对于可逆氢电极1.23 V下的密度为70.3μA·cm-2的光电流。该方法可以应用于其他基底材料沉积硫元素掺杂g-C3N4薄膜材料,合成复合材料,为制备高效的光催化材料提供了新的可能。
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