【摘 要】
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光电化学(PEC)过程是指光敏物质受光激发产生电荷转移的过程。PEC生物分析本质上是PEC过程与传统电化学分析相结合来实现相应的目标分析物检测的技术,是一种快速发展的、高灵敏生物分析方法,具有响应快、背景低、灵敏度高等优点。然而PEC仍面临许多挑战如光-电转换效率进一步提高、识别元件种类亟需扩展、新机制有待进一步开发和阐明等。因此,亟需开发更先进和高灵敏的生物传感器。近年来,有机光电化学晶体管(O
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光电化学(PEC)过程是指光敏物质受光激发产生电荷转移的过程。PEC生物分析本质上是PEC过程与传统电化学分析相结合来实现相应的目标分析物检测的技术,是一种快速发展的、高灵敏生物分析方法,具有响应快、背景低、灵敏度高等优点。然而PEC仍面临许多挑战如光-电转换效率进一步提高、识别元件种类亟需扩展、新机制有待进一步开发和阐明等。因此,亟需开发更先进和高灵敏的生物传感器。近年来,有机光电化学晶体管(OPECT)生物分析技术初露锋芒,由于OPECT本征的信号放大作用,同时考虑其具有成本低、制备流程简单、工作电压低(<1 V),而且易于器件微型化、柔性化等特点,已成功应用于酶传感、免疫分析、核酸分析等领域。共轭聚合物是一类具有电子高度离域的π-π共轭结构的高分子材料,具有优异的电学和光学性能,可以通过结构设计来调控光吸收、发射及光电性能,近年来引起了广泛关注。基于此,我们利用共轭聚合物的结构优势和高性能器件结合来构建新型的生物传感新方法,从而达到更高的检测灵敏度。论文具体开展了以下两个工作:1.聚合物量子点Pdots/Ni O协同超支化聚酰胺-胺PAMAM光电阴极高灵敏检测血清中的酪氨酸酶活性聚合物量子点(Pdots)是一类具有光稳定性好、毒性低、生物相容性好、制备过程简单以及光电性能可调制的功能材料。首先通过在氟掺杂氧化锡(FTO)上液相沉积和退火处理合成引入空穴传输层氧化镍(Ni O),再通过共沉淀法制备得到Pdots,经过层层自组装得到Pdots/Ni O/FTO,Ni O与Pdots形成新型p-p异质结后,可显著增强其光电转换效率。PAMAM分子中活性氨基不仅能与Pdots的羧基共价结合,还能共价连接电子受体对苯醌(BQ),使得PAMAM/Pdots/Ni O/FTO光敏电极具有优异的PEC响应稳定性。由于Pdots/Ni O和PAMAM的协同作用,开发的PEC酶传感器用于酪氨酸酶(TYR)检测时具有良好的选择性和高灵敏度,线性范围为0.1~1000 U L-1,检测限低至0.03 U L-1。该PEC酶传感器同样适用于人体血清实际样品的TYR检测。2.基于共轭芳炔聚合物栅极高效调控有机光电化学晶体管(OPECT)用于夹心免疫分析人免疫球蛋白G(HIg G)共轭芳炔聚合物是一类主链含芳环和C≡C基团的聚合物基半导体材料,结构中分子范围的π电子共轭骨架,赋予了其优异的光学和电学性能。本文通过铜介导Glaser缩聚反应合成聚1,4-二乙炔基苯(p DEB)并引入空穴传输层Ni O形成新型p-p异质结,作为栅极能够高效调控OPECT,利用夹心免疫标记的碱性磷酸酶(ALP)催化产生硫化氢(H2S),H2S与p DEB中的乙炔基团发生迈克尔加成反应,促使栅极的光电转换效率降低,从而导致有效栅电压降低,并抑制沟道电流ID,最终以ID的高灵敏响应来反映目标检测物HIg G信息。p DEB/Ni O光敏栅极对OPECT器件具有优异的调控能力,器件的电流增益高达6.8×10~3。该OPECT器件对HIg G检测具有良好的选择性和高灵敏度,HIg G检测的线性范围从70 fg m L-1到10 ng m L-1,检测限低至28.5 fg m L-1。该工作提供了一种双功能CAPs门控OPECT生物传感新方法。
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