【摘 要】
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贵金属纳米结构的局域表面等离激元是指局限于纳米结构表面的自由电子集体振荡。其局域表面等离激元共振强烈依赖于其尺寸,形状,材料以及周围环境。在共振激发下,贵金属纳米结构具有将自由空间光场集中在与其表面相邻的亚波长区域内的独特能力,这使得贵金属纳米结构广泛应用于许多领域。贵金属纳米结构较大的散射截面易于实现单颗粒成像和光谱采集。现如今,单颗粒散射光谱技术已发展成为一种研究贵金属纳米结构等离激元性质的重
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贵金属纳米结构的局域表面等离激元是指局限于纳米结构表面的自由电子集体振荡。其局域表面等离激元共振强烈依赖于其尺寸,形状,材料以及周围环境。在共振激发下,贵金属纳米结构具有将自由空间光场集中在与其表面相邻的亚波长区域内的独特能力,这使得贵金属纳米结构广泛应用于许多领域。贵金属纳米结构较大的散射截面易于实现单颗粒成像和光谱采集。现如今,单颗粒散射光谱技术已发展成为一种研究贵金属纳米结构等离激元性质的重要工具。在本文中,我们围绕贵金属纳米结构局域表面等离激元共振的调控和单颗粒散射光谱表征展开了研究。(1)基于氧化还原反应的等离激元热致变色及机理研究。通过将对温度敏感的还原和氧化反应纳入同一系统,实现了基于银/银离子在金纳米棒上可逆氧化还原反应的等离激元热致变色。还原和氧化之间的竞争仅取决于温度。当温度高于(低于)转变温度时,银离子还原(银氧化)在金纳米棒的表面上占主导,并且热致变色纳米结构溶液表现出绿色(红色)外观。该热致变色溶液可以在加热和冷却以及长期存储后的多个循环中独立运行,而无需添加其他试剂。实验研究揭示了双氧水生成的低浓度次氯酸的受热分解是观察到的银氧化温度依赖性的来源。通过改变溶液中某些关键化合物的浓度,可以在27至40℃的范围内合理地调节转变温度。(2)核壳纳米结构热电子增强及机理研究。开发了一种利用氧化钌包覆金纳米棒合成金@氧化钌核壳纳米棒(Au@RuO2 NR)的方法,并系统地研究了反应条件。在单颗粒水平上表征了 Au@RuO2 NR与尺寸和结构细节相对应的等离激元共振性质。通过将计算光谱拟合到测量光谱,确定了单个纳米结构上RuO2壳层的复折射率。光电化学池进行的热电子光电流测量结果表明,用厚度为8.2 nm的RuO2壳层包覆金纳米棒使得其在638 nm波长处的热电子产生率增强了 2.9倍,与理论计算结果相符。计算结果还表明增强倍数在800 nm处超过了 50。(3)金银合金纳米结构局域表面等离激元的调控及稳定性表征。我们开发了一种原子级匀质金银合金纳米棒的合成方法。金银合金纳米棒的金银含量通过合成可以精细调控,但其形貌几乎保持相同。在单颗粒水平上同时表征了 800多个没有表面活性剂的合金纳米结构在超过十小时光照下的稳定性。我们发现金含量为4.9%低临界水平的原子级匀质金银合金具有与金相当的稳定性,并且银的等离激元特性在很大程度上得以保留。通过在相同的临界金含量处发生的银轨道电荷的重新分布解释了稳定性的转变。(4)螺旋金纳米板手性光学响应的表征。螺旋金纳米板沿垂直方向呈螺旋形生长,这种独特的表面形貌为纳米板提供了高阶的手性光学性质。然而由于平均效应,难以通过集合样品的消光测量以及单颗粒散射光谱测量表征螺旋金纳米板的手性光学响应。因此,我们应用单颗粒圆二色散射光谱对螺旋金纳米板的手性光学响应进行了研究。基于扫描电子显微镜得到的形貌进行了理论计算,并与测量结果相比。结果表明,螺旋金纳米板的手性光学响应由其高阶等离激元共振模式引起。本文不仅全面深入的理解了贵金属纳米结构的等离激元共振性质,还极大地推进了其应用。
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