TS-1催化的环己酮氨氧化反应研究

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该工作研究了TS-1催化的环己酮肟化反应,考察了温度、溶剂、催化剂的加入量以及反应物过氧化氢的加入方式等对环己酮的转化率和环己酮肟的选择性的影响,选择了肟化反应的最佳溶剂.在不同条件下的催化剂进行失活处理,并利用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-DRS)、氮气物理吸附等技术对催化剂进行了表征.研究了肟化反应过程中催化剂中Si的溶解速度和有机溶剂对催化剂活性中心结构、稳定性的影响.研究表明,肟化反应的最佳温度为80℃;加入有机溶剂酮的转化率和肟的选择性显著增加,其中叔丁醇作溶剂的时结果最好;随着催化剂TS-1加入量的增多,肟的选择性提高;由于过氧化氢易分解,连续加入可以减缓其分解,从而提高肟化反应的转化率和选择性.在最佳反应条件下,环己酮的转化率高达99﹪,肟的选择性大于95﹪.有机溶剂的加入可以保护催化剂的活性中心,防止无活性物种的生成,减缓催化剂的失活.有机溶剂作为反应介质,不仅使肟化反应中的反应物均相混合,增强反应过程的传质,还有利于保持催化剂的稳定性,延长其使用寿命.
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