【摘 要】
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磁性碳基复合材料是指磁性纳米颗粒和多孔碳材料进行复合设计合成的一类杂化材料。由于其独特的物化特性、便于磁性分离和功能化改性等优势,近年来在环境修复领域备受关注。利用纳米材料的封装技术,设计构筑磁性纳米颗粒@碳基复合材料对实现磁性纳米颗粒的结构稳定性调控,提高磁性碳基材料的可再生能力和反应活性具有重要的理论意义和实用价值。本论文可控制备了四种不同的磁性纳米颗粒@碳基复合材料,分别研究它们对水环境中不
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磁性碳基复合材料是指磁性纳米颗粒和多孔碳材料进行复合设计合成的一类杂化材料。由于其独特的物化特性、便于磁性分离和功能化改性等优势,近年来在环境修复领域备受关注。利用纳米材料的封装技术,设计构筑磁性纳米颗粒@碳基复合材料对实现磁性纳米颗粒的结构稳定性调控,提高磁性碳基材料的可再生能力和反应活性具有重要的理论意义和实用价值。本论文可控制备了四种不同的磁性纳米颗粒@碳基复合材料,分别研究它们对水环境中不同污染物的吸附/催化应用。通过构建结构、组成与性能的作用关系,为发展高效实用的磁性纳米颗粒@碳基复合材料提供了理论支持。主要研究内容归纳如下:（1）结合原位碳化工艺,以Fe3+介入的多巴胺聚合产物为前驱体制备了具有良好分散性的铁基纳米颗粒内部嵌入的多孔氮掺杂碳纳米球（Fe/N-C）,从而实现活性铁基纳米颗粒在内部的完美封装。基于一系列的表征和实验结果分析发现,700℃下获得的Fe/N-C复合材料具有明显的球形结构、高含量的Fe纳米颗粒、超高的比表面积和磁分离等特性,这些特性使得Fe/N-C-700具有最好的U（Ⅵ）吸附去除表现,优于其他不同温度下热解得到的产物。同时,研究了不同水化学环境因素对Fe/N-C-700吸附U（Ⅵ）的影响和详细分析了吸附机理。（2）采用原位固相热解的方法,在磁性碳化聚多巴胺纳米球表面修饰Ag纳米颗粒（M/C-PDA/0.1Ag）。结合一系列的表征手段,分析了 M/C-PDA/0.1Ag复合材料的几何构型和物相组成等理化性质。结果表明,平均粒径小于50 nm的Ag纳米颗粒分散在碳化聚多巴胺纳米球表面,尺寸为3-5 nm的磁性Fe3C纳米颗粒均匀地封装在碳化聚多巴胺球的内部。由于Ag纳米颗粒和碳化聚多巴胺的共同作用,M/C-PDA/0.1Ag在甲酸存在的条件下对Cr（Ⅵ）表现出了优异的催化还原性能,并且经4次重复实验仍保持很好的循环稳定性。（3）采用溶剂热法与一步热解相结合的方法,合成了一种分等级相互连接的镍-碳杂化材料（Ni@IHC）。由于具有三维花状形貌、相互连通的多孔纳米片、大的比表面积和丰富的Ni纳米颗粒,Ni@IHC杂化材料在甲酸作用下,能够在25分钟内完全去除50 mg/L的Cr（Ⅵ）。另外,对影响材料催化性能的实验因素也进行了详细研究。Ni纳米颗粒不仅对还原溶液中Cr（Ⅵ）有着关键的作用,而且有助于实现快速磁性分离和回收利用。（4）以聚吡咯/钴基沸石咪唑骨架复合材料（PPy/ZIF-67）为前驱体,采用一步热解方法合成了一种超精细Co纳米颗粒嵌入的三维氮掺杂碳网格结构,并研究其在NaBH4作用下对4-硝基苯酚（4-NP）的催化还原效果。Co2+螯合的PPy和ZIF-67结构在热解过程中会生成大量高分散的Co纳米颗粒,同时还保证了三维结构的完整性和高含量的功能性氮掺杂。得益于三维碳网格大量暴露的活性位点和快速的传质能力,Co@INC催化剂能在120秒内将4-NP全部还原转化。同时,该催化剂还具有出色的循环稳定性和催化去除有机染料的普适性。
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