【摘 要】
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挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是形成PM2.5的重要前驱体,可引发雾霾和光化学烟雾等环境问题。甲苯和邻氯甲苯气体分别是VOCs中典型污染物,具有较强的生物毒性,难以通过常规处理技术彻底脱除,进而产生二次污染物。本文选择甲苯和邻氯甲苯气体作为模型污染物,在自行设计搭建的鼓泡床反应器中,通过紫外光(UV)耦合传统芬顿试剂或过硫酸盐,分别构建基于羟基自由基
【基金项目】
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中国平煤神马集团炼焦煤资源开发及综合利用国家重点实验室基金“基于高级氧化耦合生物强化技术原理下焦化行业VOC综合治理的工艺研发(41040220171106-6)”;
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挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是形成PM2.5的重要前驱体,可引发雾霾和光化学烟雾等环境问题。甲苯和邻氯甲苯气体分别是VOCs中典型污染物,具有较强的生物毒性,难以通过常规处理技术彻底脱除,进而产生二次污染物。本文选择甲苯和邻氯甲苯气体作为模型污染物,在自行设计搭建的鼓泡床反应器中,通过紫外光(UV)耦合传统芬顿试剂或过硫酸盐,分别构建基于羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化体系,系统研究了关键操作参数对气体降解过程的影响。通过气相色谱、电子顺磁共振、自由基淬灭验证以及气质联用等分析,明确了 UV/Fenton和UV/Na2S2O8(UV/PS)反应体系对甲苯和邻氯甲苯气体的降解性能和机理路径。主要结论如下:(1)明确了 UV/Fenton反应体系对甲苯气体的降解性能与反应机理。结果表明传统Fenton反应体系和UV254/Fenton反应体系对甲苯气体的降解率分别为55.3%和63.8%;当反应60 min时,UV365/Fenton反应体系对甲苯气体的降解率达到85.3%、矿化率达到100%,UV365/Fenton降解过程符合准一级动力学模型。UV365耦合Fenton反应具有显著的协同效应,在连续运行120min时,甲苯气体降解率保持在85%,表明反应体系运行稳定性较好。此外,UV365光照可促进Fe3+还原为Fe2+,保证链式反应进行,解决了传统Fenton反应体系中Fe3+还原速率慢的问题。通过自由基检测和自由基淬灭验证表明,UV365/Fenton反应体系生成的·OH对甲苯气体降解起到关键作用。通过GC-MS对甲苯气体降解后的中间产物进行分析,表明甲苯降解过程中存在脱氢、加成、开环和氧化等反应机理。(2)明确了 UV365/PS反应体系对甲苯气体的降解性能与反应机理。结果表明UV365/PS反应体系对甲苯气体也具有较好的降解效果。当反应30min时,甲苯气体的降解率达到86.0%,气体吸收速率为1.49×10-4 mol·m-2·s-1。在连续运行120 min时,甲苯气体的降解率依然保持在50%以上。通过GC-MS对甲苯气体降解后的中间产物进行分析,表明甲苯气体降解过程中存在脱氢、电子转移、加成、开环和氧化等反应机理。(3)明确了 UV365/Fenton反应体系对邻氯甲苯气体的降解性能与反应机理。结果表明当反应30 min时,邻氯甲苯气体的降解率达到83.5%,此时气体吸收速率为3.61 ×10-4 mol·m-2·s-1。在连续运行240 min时,邻氯甲苯气体的降解率约为86%。通过GC-MS对邻氯甲苯气体降解后的中间产物进行分析,表明降解过程中存在脱氯、氯原子转移、脱氢、加成、电子转移、开环和氧化等反应机理。(4)明确了 UV365/PS反应体系对邻氯甲苯气体的降解性能与反应机理。结果表明在30 min时,邻氯甲苯气体的降解率达到94.0%,此时气体吸收速率为2.44× 10-4 mol·m-2·s-1。UV365/PS反应体系对邻氯甲苯气体也具有较好的降解效果,明显优于UV365/Fenton反应体系。在连续运行180 min时,邻氯甲苯气体的降解率维持在60%以上。经EPR活性氧鉴定表明,UV365/PS反应体系中SO4·-和·OH共存;经自由基淬灭验证表明UV365/PS反应体系生成的SO4·-,在邻氯甲苯气体降解过程中起主导作用。通过GC-MS对邻氯甲苯气体降解后的中间产物进行分析,表明降解过程中存在脱氯、电子转移、开环、加成和氧化等反应机理。
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