超连续高次谐波的产生及应用研究

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高次谐波是飞秒激光与原子、分子相互作用过程中产生的一种高阶非线性光学现象。高次谐波辐射是目前产生阿秒脉冲的主要途径。阿秒脉冲因其超精细的时空分辨率成为了探测和调控超快电子动力学过程的重要工具。基于高次谐波产生阿秒脉冲的研究一直是强场物理领域的研究热点。另一方面,高次谐波辐射携带着丰富的靶介质结构以及电子动力学信息,也为强场超快探测提供了重要手段。本文主要针对超连续高次谐波的产生及其在超短阿秒脉冲产生以及分子轨道结构探测方面的应用,开展了以下研究:(1)空间非均匀激光场调控下宽频带超连续高次谐波的产生。(i)提出了一种多光周期双色空间非均匀场驱动产生宽频带(387到620电子伏特)“水窗”超连续高次谐波的方案。产生的超连续高次谐波支持合成脉宽为40阿秒的孤立阿秒脉冲。此外,该方案中宽频带超连续高次谐波以及孤立阿秒脉冲的产生不依赖于激光场载波包络相位以及双色场相对相位的稳定性,为多光周期激光驱动实现超短阿秒脉冲产生提供了一种可行途径,同时有利于降低单发实验中产生孤立阿秒脉冲对激光条件的要求。(ii)提出了一种少光周期啁啾空间非均匀场驱动产生宽频带超连续高次谐波的方案。发现啁啾脉冲可以有效调控非均匀场中的电子的运动轨迹,拓展高次谐波截止区,并在截止区附近产生宽频带超连续高次谐波。产生的超连续高次谐波可用于合成90阿秒以下的孤立阿秒脉冲。并且当激光场载波包络相位变化时,超连续高次谐波以及孤立阿秒脉冲依然可以产生。该方案有利于降低少光周期激光驱动产生超连续高次谐波及孤立阿秒脉冲时对激光载波包络相位稳定性的需求。(2)飞秒激光驱动下高效圆偏高次谐波的产生。(i)提出了一种圆偏激光场驱动里德堡原子产生高效圆偏高次谐波的方案。发现圆偏激光场驱动里德堡原子时产生的高次谐波的强度比驱动处在基态的原子时增强了4到5个数量级,足以与线偏激光场驱动产生的谐波的强度相比拟。增强的高次谐波可用于产生椭偏率高达0.93的高效孤立阿秒脉冲。不仅如此,高效圆偏高次谐波和孤立阿秒脉冲的产生不受圆偏激光场载波包络相位变化的影响。该工作为产生高效圆偏高次谐波和孤立阿秒脉冲提供了一种新方法。(ii)提出了一种单向旋转激光场驱动一氧化碳(CO)分子产生旋性可调谐圆偏高次谐波的方案。发现单向旋转激光场与取向CO分子相互作用可以产生宽频带圆偏超连续高次谐波。经宏观传播后,产生的超连续高次谐波可用于产生脉宽为100阿秒、椭偏率为0.9的孤立阿秒脉冲。同时,通过改变CO分子的取向角度,还可以有效地调控产生的高次谐波以及阿秒脉冲的旋性。该方案有助于选择性地产生理想旋性的圆偏高次谐波和阿秒脉冲。(3)提出了一种单色空间非均匀激光场调控实现不对称分子轨道层析成像的方案。发现非均匀场特有的空间反转不对称性可以有效调节电子的动力学过程,使得回复动量在较宽范围内的电子都只从一个方向与母离子发生再碰撞。利用空间非均匀场驱动下电子的这一单向回复特性,通过计算在不同取向角度下CO分子产生的高次谐波,成功实现了对CO分子的最高占据轨道的重构。该方案采用单色非均匀场,不需要超短的脉宽以及稳定的相位,极大地放宽了对激光条件的限制;同时,非均匀场驱动下可有效拓宽高次谐波截止区,宽频带的高次谐波光谱有利于提高重构轨道的精度。此外,该方案还可以推广到其他不对称以及对称分子轨道成像上。
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