【摘 要】
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化石能源的不断消耗促进了社会经济的飞速发展,改变了人类的生产生活方式,但同时还造成了严重的环境污染和资源短缺,这促使科研工作者们迫切寻求对自然环境友好的新型可再生能源来代替化石燃料。氢气具有很高的燃烧热值,并且燃烧时对环境没有污染,属于一种清洁的可再生能源。电解水制氢被视为一种清洁可持续的大规模产氢的有效方案。然而,阳极析氧反应过程中涉及形成氧-氧键,同时伴随着失去4个电子和4个质子,在动力学和热
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化石能源的不断消耗促进了社会经济的飞速发展,改变了人类的生产生活方式,但同时还造成了严重的环境污染和资源短缺,这促使科研工作者们迫切寻求对自然环境友好的新型可再生能源来代替化石燃料。氢气具有很高的燃烧热值,并且燃烧时对环境没有污染,属于一种清洁的可再生能源。电解水制氢被视为一种清洁可持续的大规模产氢的有效方案。然而,阳极析氧反应过程中涉及形成氧-氧键,同时伴随着失去4个电子和4个质子,在动力学和热力学上都具有较高的难度,并且产生的氧气附加值不高,氢气和氧气既可以混合产生氢氧易爆混合气体,容易造成安全事故,又可能会在电解过程中产生破坏电解槽使用寿命的活性氧物种。为此,本研究提出了杂化水分解制氢策略,即利用热力学更加有利的有机氧化或无机氧化反应代替阳极析氧反应（OER）,来达到提高析氢反应速率并生成附加值高的产物或者降解有机小分子的作用。相比于传统的水热加热或高温热解法,微波加热受热均匀、快速且绿色,因此在本研究的两个课题中均采用了微波加热法制备三维一体化电极。本文的主要内容是:1.阳极糠醇氧化耦合阴极产氢的杂化水分解制氢研究在课题一中,利用泡沫镍上负载铜钴氢氧化物纳米线（Cu2Co（OH）X/NF）制备三维一体化电催化剂,电催化氧化糠醇生成糠酸,产物糠酸为固体,容易从电解液中分离出,并已利用核磁氢谱和碳谱进行结构鉴定。值得注意的是,单克产物糠酸的价格至少是原料糠醇的三倍,即糠醇氧化实为升值过程,而不是无价值的分解、降解等,此外,糠醇的价格远远低于5-羟甲基糠醛,这又降低了制备的成本。同时,糠醇不含活泼的醛基,在工业电解水制氢常用介质（1.0 M Na OH溶液）不会自发进行坎尼扎罗反应,即糠醇能稳定地存在碱性介质中,进而为实现真正的电驱动生物质提质升级奠定关键基础。具体的电化学性能表现在:Cu2Co（OH）X/NF电催化糠醇相比于OER过电势降低了约219 m V,在1.0 M Na OH溶液中Tafel斜率为123 m V dec-1,电荷传质效率较高,并且其具有较小的电化学阻抗值和较大的电化学活性面积,电催化剂在循环5次后,糠酸产率依旧能达到95%以上,说明Cu2Co（OH）X/NF电极有着催化糠醇电化学氧化稳定的高产率,并且通过排水法测试析氢反应的法拉第效率将近100%。2.阳极尿素氧化耦合阴极产氢的杂化水分解制氢研究在课题二中,在泡沫镍上分别负载氧化铜纳米线（Co O/NF）和镍掺杂的四氧化三钴纳米片（Ni-Co3O4/NF）来制备三维一体化电催化剂,用于阳极电催化氧化尿素反应,阴极选用铂片催化产氢反应,电解液为1.0 M KOH溶液,由此构筑杂化水分解体系,实现降解水中污染物尿素同时提高产氢速率的目的。研究发现,Co O/NF电极电催化尿素的性能要优于Ni-Co3O4/NF电极:Co O/NF的Tafel斜率为151 m V dec-1,而Ni-Co3O4/NF的Tafel斜率为192 m V dec-1,低的Tafel斜率说明了Co O/NF有着更快的反应动力学;Co O/NF的阻抗小于Ni-Co3O4/NF,说明了Co O/NF的电荷传递效率更快;与此同时Co O/NF具有更大的电化学活性面积和比表面积,代表着催化剂表面上有着更多的活性位点;计时电流法表示,在12小时内,Co O/NF电氧化尿素的电流密度要衰减的更慢,并且通过SEM观察电解后其形貌未出现明显团聚,这些均证明了其有着更加稳定的催化性能。同时浓度、扫描速率均是影响此杂化水分解制氢的关键因素。
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