【摘 要】
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电化学储能装置因其在能量转换上不受卡诺循环的限制,具有转化效率高、使用方便、对环境污染小、不受地域限制的特点而广受关注。MXene因其具有可控的表面化学、优异的导电性和机械性能,使其在超级电容器和锂硫电池领域表现出优异的电化学性能。鉴于MXene在酸性条件下,电容主要来源于M-O的质子化和去质子化过程,因而在本工作中通过在M位掺杂Nb/V原子调控Ti3C2Tx表面-O官能团含量。与此同时,MXen
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电化学储能装置因其在能量转换上不受卡诺循环的限制,具有转化效率高、使用方便、对环境污染小、不受地域限制的特点而广受关注。MXene因其具有可控的表面化学、优异的导电性和机械性能,使其在超级电容器和锂硫电池领域表现出优异的电化学性能。鉴于MXene在酸性条件下,电容主要来源于M-O的质子化和去质子化过程,因而在本工作中通过在M位掺杂Nb/V原子调控Ti3C2Tx表面-O官能团含量。与此同时,MXene对多硫化物具有独特的物理化学吸附,同时MXene对多硫化物转化过程具有显著的催化作用,因而通过在锂硫电池中进行综合设计,研究其作为硫宿主以及隔膜修饰时的电化学性能。具体内容如下:通过自蔓延高温合成技术成功制备了Ti-Nb双过渡金属Ti3-yNbyAl C2 MAX相,并通过原位酸刻蚀法获得了相应的Ti3-yNbyC2Tx MXenes。通过在M位引入Nb原子,实现了Ti3-yNbyC2Tx MXenes官能团的可控调节,所得Ti3-yNbyC2Tx MXenes具有更大的层间距和更优异的电化学性能。在用作超级电容器电极材料时,表现出优异的倍率性能和优异的循环稳定性。其中,Ti2.9Nb0.1C2Tx在2 m V s-1的扫描速率下,体积比容量为1014 F cm-3;在2000 m V s-1的扫描速率下时,体积比容量为422 F cm-3;在10 A g-1的电流密度下,循环寿命可达84000次（75%的初始容量保持率）。通过自蔓延高温合成技术成功制备了Ti-V双过渡金属Ti3-yVyAl C2 MAX相,并通过原位酸刻蚀法获得了相应的Ti3-yVyC2Tx MXenes。通过在M位引入V原子,实现了Ti3-yVyC2Tx MXenes官能团的可控调节,所得Ti3-yVyC2Tx MXenes具有更大的层间距和更优异的电化学性能。在用作超级电容器电极材料时,表现出优异的倍率性能和优异的循环稳定性。其中,Ti2.9V0.1C2Tx在2 m V s-1的扫描速率下,具有951 F cm-3的体积比容量;在2000 m V s-1的扫描速率下,Ti2.9V0.1C2Tx仍然显示出506 F cm-3的体积比容量。在10 A g-1的电流密度下,Ti2.9V0.1C2Tx在循环20000次后,仍然具有为89.6%的容量保持率,而Ti3C2Tx循环20000次后,容量保持率已降为73.4%。通过无水乙醇溶剂热的方式,在Ti3-yNbyC2TxMXene表面原位生长Ti O2,获得了Ti3-yNbyC2Tx-Ti O2异质结构,该材料对多硫化物具有优异的吸附性能和催化性能,通过综合设计的方式将O-Ti3-yNbyC2Tx用于锂硫电池隔膜修饰与改性正极,其表现出优异的倍率性能和长循环寿命。其中,通过O-Ti2.7Nb0.3C2Tx修饰的电池正极具有十分优异的倍率性能,在0.1 C的电流密度下具有1260 m Ah g-1的初始放电比容量,即使在4 C的电流密度下仍然具有640 m Ah g-1的放电比容量。同时,在1 C的电流密度下具有1014 m Ah g-1的初始比容量,经过2000次的长循环后,仍具有42.08%的初始容量保持率。
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