辣根过氧化物酶协同光电催化降解酚类污染物研究

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随着人口的增长以及工业化和城市化的发展,水污染问题日益突出,需要发展经济、高效的环境水体修复技术。其中,酶催化是一种对有机污染物降解效率高、环境友好的生物技术,而光电催化(PEC)则是一种可利用太阳光进行水处理的高级氧化技术。这两种技术单独用于污染物去除时都有各自的优缺点,如果能将它们结合起来形成光、电、酶催化系统发挥协同优势,对于发展新型高效的污水处理技术具有非常关键的意义。对此,本论文构建了辣根过氧化物酶(HRP)与光电催化协同体系,并用于水中酚类污染物的高效去除。具体内容如下:(1)采用电沉积法在FTO导电玻璃上制备了Bi VO4膜电极,以Bi VO4/FTO为阳极、吸气式碳布为阴极构建两电极PEC系统。探究不同施加电位对PEC系统还原溶解氧原位生成H2O2浓度的影响,在可见光辐射、施加+2.0 V偏压下,构建的PEC系统15 min内可以产生190μM H2O2。向反应溶液中提供HRP,光电催化聚集产生的H2O2在HRP的催化作用下可以降解4-氯苯酚。结果表明,溶液中HRP的浓度达到1.0μg/m L时,在12 min内4-氯苯酚的去除效率达到98.7%。利用自由基捕获实验和HPLC-MS联用技术分析了4-氯苯酚去除过程中反应活性物种和中间产物。(2)通过简单的原位生长法在Bi VO4膜表面引入Ag3PO4,采用分子包埋技术将HRP分子固定在碳布上,以固定HRP碳布为阴极、Ag3PO4/Bi VO4为阳极构建光电催化耦合酶催化(PEC-HRP)体系。探究不同施加电位、不同浓度固定HRP阴极对PEC-HRP体系降解效果的影响,结果显示+1.8 V外压下、包埋200μg HRP,所构建的PEC-HRP体系60 min内对4-硝基苯酚去除效率可达97.1%。四次电极循环实验结果表明Ag3PO4/Bi VO4复合膜电极和固定HRP电极的重复使用性能较好。通过4-硝基苯酚不同催化方式的降解速率对比,发现PEC-HRP过程的反应速率约为PEC的2.9倍,证明了所提出的光电催化耦合酶催化系统在控制酚类污染物方面的潜力。
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