【摘 要】
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有机半导体中少数载流子陷阱态的存在通常被认为是导致有机光电晶体管高光响应的重要原因之一。然而,由于有机半导体中少数载流子陷阱态来源尚无定论,造成器件光响应增强机制不明确,给器件的理性设计与优化带来了挑战。为此,本文重点研究了有机半导体中少数载流子陷阱态的起源以及其对光电晶体管光响应增强的机制,并以此为指导设计了一种新型光电晶体管器件结构,实现了其在弱光探测中的应用,具体研究如下:一、Dif-TES
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有机半导体中少数载流子陷阱态的存在通常被认为是导致有机光电晶体管高光响应的重要原因之一。然而,由于有机半导体中少数载流子陷阱态来源尚无定论,造成器件光响应增强机制不明确,给器件的理性设计与优化带来了挑战。为此,本文重点研究了有机半导体中少数载流子陷阱态的起源以及其对光电晶体管光响应增强的机制,并以此为指导设计了一种新型光电晶体管器件结构,实现了其在弱光探测中的应用,具体研究如下:一、Dif-TES-ADT中少数载流子陷阱态的起源及对其有机光电晶体管光响应增强作用机制的研究在本工作中,我们系统地研究了基于2,8-二氟-5,11-双（三乙基甲硅烷基乙炔基）蒽噻吩（Dif-TES-ADT）的有机光电晶体管（OPTs）光响应的来源,由于Dif-TES-ADT 晶体内存在少数载流子陷阱,导致光照条件下形成额外的栅压,使得OPTs光响应显著增强并伴随光不稳定现象。器件退火后,少数载流子陷阱态密度（Ntrap）由最初的6.3 × 1017 cm-3降低到了 2.5 × 1017cm-3,光电流由10-7A下降到了 10-11A,降了约4个数量级,光子累积速率（R）下降约99.7%,由此我们得出溶剂残留是有机半导体（OSCs）中少数载流子陷阱态的主要来源。进一步通过密度泛函理论计算（DFT）,发现溶剂、水、氧模型中的氧分子由于其强电负性,光辐射下Dif-TES-ADT的LUMO能级上的电子容易向氧聚集,形成了电子陷阱态（-2.66 eV）,而水的存在会形成OH自由基（-2.74 eV）进一步促进深能级电子陷阱态的形成。最后,通过试剂纯化OSCs内部Ntrap下降了 34%,OPTs光电流降至10-9cm-3,结合不同试剂替换、晶体生长环境和器件封装测试等一系列的控制实验以及光致发光光谱（PL）,我们首次发现溶解在残余有机溶剂中的水和氧是Dif-TES-ADT带隙内少数载流子陷阱态的主要来源之一。在此基础上,我们提出了一种分子添加剂策略,通过添加的分子7,7,8,8-四氰基对苯二醌二甲烷TCNQ（-4.19 eV）释放被少数载流子陷阱捕获的电子提高晶体管器件光稳定性。我们的工作阐明了溶液加工的OSCs中少数载流子陷阱态的起源及其对OPTs光响应的影响,为提升有机光电晶体管的性能提供了指导。二、硫化铅量子点与聚合物共混光浮栅型C8-BTBT有机光电晶体管及其弱光探测性能的研究在本工作中,我们提出了一种基于2,7-二辛基[1]苯并噻吩[3,2-b][1]苯并噻吩（C8-BTBT）晶态薄膜和硫化铅量子点（PbS CQDs）与聚乙烯醇肉桂酸酯（PVCn）共混光敏层的光浮栅型有机光电晶体管（OPTs）,大幅提高了 C8-BTBT器件的弱光探测能力。通过PVCn与PbS CQDs共混在栅绝缘层内部形成大量少数载流子缺陷态,光照时光生电子被陷阱能级捕获在栅介质层内产生强的光栅电压,提高晶体管光电流。该器件设计策略,避免了在载流子传输沟道内引入缺陷能级,提高OPTs光响应的同时保证了器件的工作稳定性。我们通过开尔文扫描探针（SKPM）表征了共混光敏层光照前后的表面电势,发现光照时产生了约-0.35V的光栅电压,实验上验证了 OPTs光响应的放大机制。对比实验发现共混光敏层相较于单一 PbS薄膜拥有更高的缺陷捕获截面和受光面积,可以将OPTs器件的光探测下限由36 nW cm-2降至1 nW cm-2,同时光灵敏增加了 100倍,成像动态范围由69.63 dB提升至109.47dB。进一步,我们通过优化栅介质表面钝化层提升了器件的工作稳定性,并成功实现了 0.57 nW cm-2的极弱光探测。本工作为提高光电晶体管弱光探测能力提供了一种切实可行的思路,为弱光仿生视觉的发展与研究提供了新的可能性。
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