随着全球工业化水平的不断提高,CO2等温室气体的排放量逐年上升,导致环境问题日益严峻。因此,寻求一种能够有效控制和减少CO2排放的方法成了科学研究领域的问题之一。气体分离膜具有分离效率高、能量损耗低、操作简单便利等优点,现已广泛应用于CO2气体的分离。聚酰亚胺（PI）作为一类含有酰亚胺环的高性能材料,在气体分离领域展现出优异的性能。此外,氧化石墨烯（GO）常用来制备混合基质膜（MMMs）,用以提高气体的分离性能;而氨基硅氧烷改性GO可以增加GO的分散性,并且利用氨基对CO2的亲合性可以更加有效地改善气体分离性能。本文首先利用分子模拟技术研究四种不同类型的PI在分离CO2/N2体系的分离性能与分离机理,选取适合应用于气体分离的PI类型,并合成该类型的PI,并利用GO以及氨基硅氧烷化的GO制备混合基质膜,通过膜通道的调控,实现膜气体分离性能的提升。本文利用分子动力学（MD）和巨正则系综蒙特卡洛（GCMC）方法研究了CO2/N2在Matrimid?5218、TBDA2-ODPA、6FDA-DABA、6FDA-durene四种PI中的渗透机理与分离性能。结果表明:材料的自由体积越大,气体在材料中越容易透过。且本文选取的四种聚酰亚胺膜材料中,6FDA-DABA型PI的气体选择性最高,但是受Trade-Off效应所影响,其气体渗透性能却比较低。本文采用两种不同亚胺化（热亚胺化、化学亚胺化）方法合成了6FDA-DABA型PI,并研究了合成PI的最佳溶剂和PI酰亚胺化过程的机理。结果表明,PI与DMAc之间的相容性最好;并且PI亚胺化过程中催化活性羧基的耗尽是PI未完全环化的原因。红外光谱分析表明化学PI和热PI均已经成功合成,通过粘度测定和热重分析表明热亚胺化法合成的PI较比化学亚胺化法所合成的PI具有更大的分子量以及更优秀的热稳定性。然后,利用含有不同数量氨基官能团的硅氧烷（APTES,en-APTAS,AEPTMS）改性GO,制备氨基化硅氧烷GO。通过化学改性的方法,将氨基硅氧烷化GO和GO引入PI上,制备MMMs。研究表明,PI基质通过与填料发生反应,生成新的酰胺键,进而成功交联成网络聚合物。MMMs的溶解性能以及热稳定性能均比纯膜有所上升,并且MMMs的CO2渗透通量由纯PI膜的8.93 Barrer,分别上升到17.33 Barrer、20.10 Barrer、24.29 Barrer和21.63 Barrer。同时,GO以及改性GO的添加可以有效改善膜的气体选择性。当填料为GO时,CO2/N2选择性由纯膜的21.34增加到30.58。2NH-GO-PI膜的气体分离性能已经接近1991年Robeson上限。