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有机气溶胶(organic aerosol,OA)是大气气溶胶的重要组成部分,其中的吸光性组分,即棕碳(brown carbon,Br C),能够吸收紫外-近可见光波段的太阳辐射,从而影响区域空气质量、大气光化学过程和地-气系统辐射平衡。亚洲沙尘在长距离传输、沉降的过程中,可以作为大气中有机物和微生物等输送和反应的重要媒介。本论文基于2016年春季中国北方地区气溶胶野外观测试验采集的大气总悬浮颗粒物(total suspended particulate,TSP)样品,利用紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱(excitation–emission matrices,EEM)及高效液相色谱-高分辨质谱联用系统等先进分析技术,对中国北方沙尘传输路径上的三个典型站点(二连浩特、张北、济南)中OA的光学特性及分子组成进行研究,并结合平行因子分析(parallel factor analysis,PARAFAC)、后向轨迹模拟等方法,解析了OA的潜在来源和演化过程,为深入了解其气候、环境和生态效应提供科学参考和理论依据。三站点非沙尘样品中水溶性有机碳(water soluble organic carbon,WSOC)的平均浓度呈现济南(8.40±2.39μg m-3)>张北(4.89±2.27μg m-3)>二连浩特(2.32±0.50μg m-3)的分布规律。受到当地燃烧源的影响,张北站点非沙尘样品中Br C在365 nm处的质量吸收效率(mass absorption efficiency,MAE365)(1.32±0.34 m~2 g-1)明显高于受机动车尾气排放影响的济南站点(1.00±0.23 m~2 g-1)和受人为活动的影响较小二连浩特站点(0.84±0.30 m~2 g-1)。在频繁而强烈的沙尘事件的影响下,二连浩特站点沙尘日的平均WSOC浓度(3.91±0.96μg m-3)和MAE365(0.91±0.23 m~2 g-1)均显著高于非沙尘日,表明沙尘过程能携带大量的水溶性有机物,是我国北方偏远地区大气中重要的有机碳来源。应用辐射传输模型估算了三站点Br C的吸收辐射效率及其相对与黑碳的吸收强迫贡献,结果表明Br C在短波波段的吸收贡献不容忽视,应当在气候模式中加以考虑。利用PARAFAC模型将WSOC样品的荧光谱图分解,得到四种主要的荧光组分,包括两种类腐殖质荧光组分(humic-like substances,HULIS)以及两种类蛋白质荧光组分。其中,低氧化程度的HULIS组分和高氧化程度的HULIS组分在济南站点(城市)的样品中占比最高(共64%);沙尘日高氧化程度的HULIS组分的贡献显著增加,表明沙尘中含有大量高氧化程度、高分子量的类腐殖质组分;类色氨酸荧光组分在张北站点(乡村)样品中占比最高(45%),推测是生物质燃烧过程中木质素分解产生的的光不稳定的酚类物质,可通过大气老化过程转化为HULIS组分;类酪氨酸荧光组分可能是土壤和沙尘中微生物的活动产物,在二连浩特站点(戈壁)样品中贡献较大(24%)。张北站点受燃烧源影响的样品具有较高的质量吸收效率、荧光量子产率、较弱的极性,以及较低的平均分子质量和老化程度;沙尘样品的质量吸收效率和荧光量子产率相对较低,而极性较强、分子质量和老化程度均较高。分别用固相萃取和乙腈萃取的方法得到样品中的腐殖质组分(HULIS eluted by acetonitrile,HULIS-A)和乙腈溶解性有机物(acetonitrile-soluble organic matter,ASOM)。利用高效液相色谱-高分辨质谱联用系统,在三站点清洁日样品的HULIS-A和ASOM组分中识别出211–1904种分子式。与乡村(张北)和城市(济南)地区的OA相比,偏远地区(二连浩特)的OA中识别出的分子式种类最少。城市地区清洁日OA整体的不饱和度和芳香度均较高,且含有更多的生物源/人为源的二次有机气溶胶、硝基氧芳香族化合物,以及有机硫酸酯和硝基有机硫酸酯化合物,可能是由机动车尾气排放和燃烧源产生的长链烷烃和芳香烃经活跃的大气光氧化反应二次生成。相比于清洁日,张北和济南站点污染日样品的整体的氧化程度均较高,而不饱和度和芳香度更低。其中,济南站点污染日极高的硫酸盐和硝酸盐浓度使得气溶胶整体呈强酸性,促使其中的CHO和CHON类化合物与污染性气体发生光化学反应,从而使其加速转化为含硫化合物。在二连浩特和张北站点沙尘样品的HULIS-A中分别识别出1375和1200种分子式,其中共有的分子式为612种,所有化合物的平均分子质量分别为316和303 Da。沙尘样品中类蛋白质化合物的较高占比与类酪氨酸荧光组分占比的增加有关,且可随着沙尘的长距离传输而影响下游地区;其中,类木质素化合物在两个样品中的占比均为最高,说明沙尘中的可溶性有机物可能受植物碎屑等生物源有机物的影响较大,如长链羟基脂肪酸、糖苷化合物、黄酮类化合物、甾体化合物及其衍生物等,并且可以随着沙尘的长距离传输过程而影响下游地区OA中的化学组成。