中国北方沙尘传输路径上大气有机气溶胶的光学特性及分子组成研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hongmei61
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
有机气溶胶(organic aerosol,OA)是大气气溶胶的重要组成部分,其中的吸光性组分,即棕碳(brown carbon,Br C),能够吸收紫外-近可见光波段的太阳辐射,从而影响区域空气质量、大气光化学过程和地-气系统辐射平衡。亚洲沙尘在长距离传输、沉降的过程中,可以作为大气中有机物和微生物等输送和反应的重要媒介。本论文基于2016年春季中国北方地区气溶胶野外观测试验采集的大气总悬浮颗粒物(total suspended particulate,TSP)样品,利用紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱(excitation–emission matrices,EEM)及高效液相色谱-高分辨质谱联用系统等先进分析技术,对中国北方沙尘传输路径上的三个典型站点(二连浩特、张北、济南)中OA的光学特性及分子组成进行研究,并结合平行因子分析(parallel factor analysis,PARAFAC)、后向轨迹模拟等方法,解析了OA的潜在来源和演化过程,为深入了解其气候、环境和生态效应提供科学参考和理论依据。三站点非沙尘样品中水溶性有机碳(water soluble organic carbon,WSOC)的平均浓度呈现济南(8.40±2.39μg m-3)>张北(4.89±2.27μg m-3)>二连浩特(2.32±0.50μg m-3)的分布规律。受到当地燃烧源的影响,张北站点非沙尘样品中Br C在365 nm处的质量吸收效率(mass absorption efficiency,MAE365)(1.32±0.34 m~2 g-1)明显高于受机动车尾气排放影响的济南站点(1.00±0.23 m~2 g-1)和受人为活动的影响较小二连浩特站点(0.84±0.30 m~2 g-1)。在频繁而强烈的沙尘事件的影响下,二连浩特站点沙尘日的平均WSOC浓度(3.91±0.96μg m-3)和MAE365(0.91±0.23 m~2 g-1)均显著高于非沙尘日,表明沙尘过程能携带大量的水溶性有机物,是我国北方偏远地区大气中重要的有机碳来源。应用辐射传输模型估算了三站点Br C的吸收辐射效率及其相对与黑碳的吸收强迫贡献,结果表明Br C在短波波段的吸收贡献不容忽视,应当在气候模式中加以考虑。利用PARAFAC模型将WSOC样品的荧光谱图分解,得到四种主要的荧光组分,包括两种类腐殖质荧光组分(humic-like substances,HULIS)以及两种类蛋白质荧光组分。其中,低氧化程度的HULIS组分和高氧化程度的HULIS组分在济南站点(城市)的样品中占比最高(共64%);沙尘日高氧化程度的HULIS组分的贡献显著增加,表明沙尘中含有大量高氧化程度、高分子量的类腐殖质组分;类色氨酸荧光组分在张北站点(乡村)样品中占比最高(45%),推测是生物质燃烧过程中木质素分解产生的的光不稳定的酚类物质,可通过大气老化过程转化为HULIS组分;类酪氨酸荧光组分可能是土壤和沙尘中微生物的活动产物,在二连浩特站点(戈壁)样品中贡献较大(24%)。张北站点受燃烧源影响的样品具有较高的质量吸收效率、荧光量子产率、较弱的极性,以及较低的平均分子质量和老化程度;沙尘样品的质量吸收效率和荧光量子产率相对较低,而极性较强、分子质量和老化程度均较高。分别用固相萃取和乙腈萃取的方法得到样品中的腐殖质组分(HULIS eluted by acetonitrile,HULIS-A)和乙腈溶解性有机物(acetonitrile-soluble organic matter,ASOM)。利用高效液相色谱-高分辨质谱联用系统,在三站点清洁日样品的HULIS-A和ASOM组分中识别出211–1904种分子式。与乡村(张北)和城市(济南)地区的OA相比,偏远地区(二连浩特)的OA中识别出的分子式种类最少。城市地区清洁日OA整体的不饱和度和芳香度均较高,且含有更多的生物源/人为源的二次有机气溶胶、硝基氧芳香族化合物,以及有机硫酸酯和硝基有机硫酸酯化合物,可能是由机动车尾气排放和燃烧源产生的长链烷烃和芳香烃经活跃的大气光氧化反应二次生成。相比于清洁日,张北和济南站点污染日样品的整体的氧化程度均较高,而不饱和度和芳香度更低。其中,济南站点污染日极高的硫酸盐和硝酸盐浓度使得气溶胶整体呈强酸性,促使其中的CHO和CHON类化合物与污染性气体发生光化学反应,从而使其加速转化为含硫化合物。在二连浩特和张北站点沙尘样品的HULIS-A中分别识别出1375和1200种分子式,其中共有的分子式为612种,所有化合物的平均分子质量分别为316和303 Da。沙尘样品中类蛋白质化合物的较高占比与类酪氨酸荧光组分占比的增加有关,且可随着沙尘的长距离传输而影响下游地区;其中,类木质素化合物在两个样品中的占比均为最高,说明沙尘中的可溶性有机物可能受植物碎屑等生物源有机物的影响较大,如长链羟基脂肪酸、糖苷化合物、黄酮类化合物、甾体化合物及其衍生物等,并且可以随着沙尘的长距离传输过程而影响下游地区OA中的化学组成。
其他文献
青藏高原隆升过程和扩展机制等系列科学问题一直是地学界研究的热点。由于青藏高原面积广阔、内部构造活动存在差异,目前对于高原隆升的时间、过程以及机制等问题的认识还存在分歧。因此,就需要在青藏高原关键区域通过各种研究手段获得更多的构造隆升时空演化证据去检验已有的观点或提出新的认识。新生代以来在青藏高原东北缘形成了系列造山带与盆地组合的典型盆山构造地貌格局,其中祁连山(青藏高原东北部边界)是加里东期造山带
学位
行星反照率作为地气系统的一个重要参量,其大小及长期变化,在控制全球和区域能源收支方面发挥着关键作用。行星反照率的变化受控于大气和下垫面特性的变化,这些参数的综合影响以及它们的相互作用使得行星反照率的模拟和预测变得十分复杂。其中,云作为影响全球气候变化的重要因子和行星反照率的关键分量,其特性(即云量和云反照率)对行星反照率有着决定性的影响,同时它也是气候模式对未来气候模拟的最不确定性源。因此,研究行
学位
冬季乌拉尔山阻塞高压(简称乌山阻高)异常活动往往会引发东亚地区发生寒潮天气。但在全球变暖的背景下,东亚地区寒潮天气却频繁发生,这肯定和乌山阻高的特征及机制发生变化有关。从大气波动的角度,分析全球变暖背景下冬季乌山阻高的变化特征,深入认识冬季乌山阻高演变机制,对改进东亚极寒天气的预测有着重要的意义。本论文首先利用1979~2021年美国国家环境预测中心-能源部(National Centre fro
学位
食草动物改变了世界上许多生态系统的植物群落多样性和生产力,但是它们对植物群落多样性和生产力影响的大小和方向在生态系统内部和生态系统之间存在很大差异。家畜放牧是草原上最密集的土地利用活动,是影响草原生物多样性、生态系统功能和稳定性的主要驱动力。长期以来,我国在畜牧业生产过程中过度利用草原的生产功能,忽略其生态功能,造成我国草地退化日益严重、草原的功能不断下降。因此,如何维持草原生物多样性和提升草原生
学位
海洋蒸发是全球水循环和海表能量平衡的重要组成部分。在变暖背景下,热带印度洋经历了快速增暖的过程。热带印度洋海表温度(SST)异常会引起海洋蒸发的变化。与此同时,海洋蒸发也可以通过海气相互作用影响印度洋SST异常。本论文主要围绕热带印度洋蒸发和SST的关系,从不同时间尺度上探究了热带印度洋蒸发的变化特征,及其对SST的影响机理。首先,综合评估了ERA5、OAFlux、MERRA2和JRA55四套资料
学位
海洋大气中的气溶胶来源于海洋自身排放及长距离陆地传输。除了海洋表面产生的海盐气溶胶、生源硫气溶胶以外,工业排放、沙尘等来自于陆地的气溶胶源,也会通过在海洋上空的传输及均匀混合,对海洋气溶胶总载荷产生大量贡献。西太平洋作为东亚大陆与太平洋重要的物质与能量交换区域,一方面在东亚冬季风作用下,东亚大陆的污染物会随着干燥的冷空气频繁地传输至沿岸及近海;另一方面,源自北非的沙尘气溶胶受到对流层中高层西风带的
学位
全球旱区居住着超过全球38%的人口,其经济落后、环境脆弱以及社会不稳定的特征使得全球旱区一直是实现可持续发展目标关注的焦点。在近百年来的全球变暖背景下,全球旱区的强化增温、干旱加剧、极端天气增加等气候灾害愈发严重。本文在前人工作基础上,从温度、降水、氧气三个气候变化要素出发补充探索了旱区气候变化特征、机理并预估了未来影响。一方面,我们分析了旱区温度及降水的时空特征,并探索了全球旱区强化增温以及中亚
学位
提前数月准确的预测气候变率对于社会,农业规划以及灾害管理等具有至关重要的意义。由于中国东部独特的位置和地形的复杂性,受多种气候系统的影响,降水的时空变化在不同时间尺度上存在明显的相互作用。然而,长期以来,由于缺乏客观的方法来最大限度地利用可预测性来源的信息,在这些时间尺度上开发更为准确的季节预测进展受到阻碍。为了解决这一问题,本文设计了一种新颖的方案,通过无缝隙地预测中国东部一整年降水的时空演变,
学位
季节性积雪是最大的陆地冰冻圈组分之一,由于其较高的表面反照率,对地气系统辐射平衡具有显著影响,是气候系统重要的组成部分。积雪中的可溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)在全球生物地球化学循环中发挥着重要的作用。棕色碳(brown carbon,Br C)是指在紫外到可见光(ultraviolet-visible,UV-Vis)波段具有光吸收能力的有机碳,其
学位
蒸散包括了从土壤到植被再到大气的水汽交换,涉及了土壤-植被-大气系统之间错综复杂的相互作用过程,其准确反演一直都是卫星遥感领域的重点与难点。本文以目前使用最为广泛的中分辨率成像光谱仪Terra/MODIS、我国新一代静止气象卫星的多通道扫描成像辐射计FY-4A/AGRI以及空间分辨率较高的陆地卫星增强型专题制图仪Landsat7/ETM+三种遥感数据为基础,以提高蒸散遥感反演精度、实现蒸散在地球科
学位