【摘 要】
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近年来,具有原子或分子厚度的二维纳米材料受到了广泛的关注,其独特的尺寸特性在电催化领域具有巨大前景。金属有机框架（MOF）可以通过改变有机连接配体和/或金属节点在分子水平上实现电催化剂的设计。然而,有机配体对活性金属中心的阻碍、固有的低导电性和小的微孔尺寸严重限制了MOF电催化剂的进一步发展。构建二维MOF纳米片是突破MOF电催化剂的瓶颈的有效途径。本论文以通过对二维MOF的形貌和电子结构进行调控
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近年来,具有原子或分子厚度的二维纳米材料受到了广泛的关注,其独特的尺寸特性在电催化领域具有巨大前景。金属有机框架（MOF）可以通过改变有机连接配体和/或金属节点在分子水平上实现电催化剂的设计。然而,有机配体对活性金属中心的阻碍、固有的低导电性和小的微孔尺寸严重限制了MOF电催化剂的进一步发展。构建二维MOF纳米片是突破MOF电催化剂的瓶颈的有效途径。本论文以通过对二维MOF的形貌和电子结构进行调控,提高其电催化性能。具体的研究内容包括以下三个部分:（1）通过盐模板法对MOF进行限域得到二维MOF,首先将Co2+、2-甲基咪唑和过量Na Cl充分研磨,在配体不足的情况下MOF沿盐模板表面生长得到Na Cl@ZIF-67,然后煅烧去除有机配体同时对金属中心进行硒化,水洗后得到厚度为3.6 nm的Co Se2-NC纳米片。XRD和拉曼结果显示这种纳米片呈低结晶结构,并且有着丰富的缺陷,相比较结晶程度高的三维Co Se2-NC有着更多的活性位点。电化学测试结果显示,该催化剂在10 m A·cm-2时,析氧反应（OER）的过电位为247 m V,析氢反应（HER）的过电位为75 m V表现出卓越的双功能催化活性。此外,Co Se2以颗粒的形式被包裹在石墨碳内,这种结构在电解质的腐蚀过程中可以起到保护作用,避免催化剂失活。催化剂经过132小时的稳定性测试电压没有出现明显变化。将催化剂分别负载在全解水槽的阴极和阳极,在10m A·cm-2时,电压只有1.54 V,证明Co Se2-NC纳米片可作为双功能催化剂应用于全解水。（2）通过水热法在镍网（NF）基底上生长Co Fe双金属MOF,再在表面电沉积上Fe OOH得到Co Fe@Fe OOH/NF纳米片阵列。物相表征结果显示,Fe OOH以颗粒形式均匀分散在纳米片上,并且对MOF中Co和Fe的电子结构起到了调控作用。对沉积时间进行探究后得知,500 s是最佳沉积条件,此外,对于前驱体比率和水热时间也进行了对照实验,结果表明Co、Fe比率为1:1,水热8h的Co Fe@Fe OOH/NF有着最好的催化性能。OER测试结果显示Co Fe@Fe OOH/NF仅需要298 m V的过电位可以达到100 m A·cm-2的电流密度,Tafel斜率为80 m V·dec-1。鉴于Co Fe@Fe OOH/NF的高电催化活性,其在大电流电解水中具有一定潜力。（3）和上一节方法相似,以NF为基底通过水热和电沉积法制备了Ni Fe@Fe OOH/NF自支撑电极。OER和HER测试结果显示Ni Fe@Fe OOH/NF仅需要235 m V和112 m V的过电位可以达到10m A·cm-2的电流密度。鉴于Ni Fe@Fe OOH/NF良好的双功能催化活性,其在实际的碱性电解水中具有很大的发展前景。
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