银基复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

来源 :石家庄铁道大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wolfseason
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随着科技的进步和工业的发展,环境污染尤其水体污染日益严重,不仅破坏生态系统的稳定性,还直接危害人体的健康。传统的水体净化技术存在诸多不足。近年来,半导体光催化技术因以太阳能为驱动力,可较彻底地降解有机物,被认为是一种可以同时解决能源危机和水体污染问题的技术。在众多的半导体催化剂中,银基半导体因催化活性高,受到了广泛的关注。但是银基半导体成本相对高、循环稳定性差,限制了其应用。为了有效解决上述问题,推动Ag基半导体光催化材料的进一步发展,本论文分别以Ag2MoO4和Ag2WO4为研究对象,构建了Ag2MoO4/WO3·0.33H2O和Ag2WO4/g-C3N4纳米管两种银基复合光催化体系。分别探索了两种体系中原料配比等工艺参数对复合材料结构的影响,重点研究了微观结构与宏观光催化性能的内在关系,获得了综合性能明显提高的复合光催化剂,同时初步探明了其在可见光下的催化反应机理。主要包括以下两个方面的内容:(1)利用原位生长法制备了Ag2MoO4/WO3·0.33H2O复合光催化材料,通过降解有机染料罗丹明B溶液和抗生素左氧氟沙星稀溶液讨论了样品的光催化活性并对其协同光催化机理进行分析。实验结果显示,复合材料中各组分的比例显著影响其光催化活性;当WO3·0.33H2O与Ag NO3的投料比为1:0.15时,其光催化效率达到最优值;即在45 min内降解了99.0%的罗丹明B,明显高于纯样WO3·0.33H2O的14%和Ag2MoO4的3%;另外,在120 min内降解了40.9%的左氧氟沙星,明显高于纯样WO3·0.33H2O的2.9%和Ag2MoO4的1.0%。引起光催化性能提高的原因为Ag2MoO4和WO3·0.33H2O之间存在化学键连接,提高光生电子与空穴的分离效率。此外,在光催化降解过程中,超氧自由基起主导作用,空穴起辅助作用。(2)利用原位生长法制备了Ag2WO4/g-C3N4纳米管(g-C3N4 NTs)复合光催化剂,使用罗丹明B溶液作为模拟污染物研究了不同比例复合光催化剂的光催化性能,同时分析了罗丹明B在可见光下的协同催化降解机理。研究结果表明,所制备的Ag2WO4/g-C3N4 NTs复合物具有较好的光催化效率,且全部高于Ag2WO4和g-C3N4 NTs纯样。随着复合光催化剂中Ag2WO4含量的增加,Ag2WO4/g-C3N4 NTs复合材料的光催化降解效率呈现出先升高后降低的趋势。当g-C3N4 NTs:Ag2WO4的进料比为3:2时,光催化降解效率达到最佳值,即在20 min内降解了92.4%的污染物,在相同的时间内,明显超过g-C3N4 NTs纯样的2.8%和Ag2WO4纯样的38.9%。引起光催化性能提高的原因是Ag2WO4和g-C3N4 NTs之间存在化学键连接,两种半导体复合后使得样品的光生电子和空穴之间的分离效率得到提高。此外,超氧自由基和羟基自由基在光催化降解过程中起主要作用。
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