川东北重点城市大气PM2.5化学组成及来源分析

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大气细颗粒物(PM2.5)能够长时间滞留在大气环境中,易吸附有毒有害重金属、有机物、细菌和病毒等,对环境质量、气候变化及大气能见度均有重要影响。川东北重点城市南充和达州是川东北地区主要的城市群,人口数量大,地域广。开展南充和达州大气PM2.5质量浓度及化学组分研究并对大气PM2.5来源进行解析,对于制定区域污染控制策略具有重要意义。本研究通过在川东北重点城市南充和达州设置环境采样点,于2017年四季的典型月份采集大气PM2.5样品,并对样品进行水溶性离子、无机元素和碳组分分析,从而分析得到南充和达州大气PM2.5及其化学组分的污染特征。主要结论如下:(1)2017年南充和达州大气PM2.5年均质量浓度分别为48.4μg·m-3、54.3μg·m-3,分别是标准(GB3095-2012)中规定的二级标准(35μg·m-3)的1.4、1.6倍。南充大气PM2.5质量浓度的季节变化特征为冬季>春季>夏季>秋季;达州大气PM2.5质量浓度的季节变化特征为冬季>春季>秋季>夏季。南充和达州大气PM2.5浓度具有明显的季节变化特征,呈现冬季高污染,夏秋季大气PM2.5浓度下降的趋势。大气PM2.5受气象因素影响较大,与温度、风速、降雨量呈负相关关系。(2)南充和达州大气PM2.5中总水溶性离子浓度分别为15.82μg·m-3、13.89μg·m-3,二次无机离子SO42-、NO3-和NH4+平均质量浓度总和分别为12.97μg·m-3、10.79μg·m-3。总水溶性离子和二次水溶性离子的季节变化一致,均为冬季>夏季>春季>秋季。南充大气PM2.5中水溶性盐以NH4NO3、NH4HSO4存在,而达州大气PM2.5中水溶性盐以NH4NO3、(NH42SO4存在。南充和达州NO3-/SO42-值均小于1,受燃煤等影响较大,大气PM2.5中硫酸盐和冬季硝酸盐主要来源于二次转化。南充和达州冬季大气PM2.5均呈酸性,其余季节的大气PM2.5均呈碱性。南充和达州大气PM2.5中无机元素年均质量浓度分别为4.87、5.51μg·m-3,南充元素季节变化为夏季>秋季>春季>冬季,达州元素季节变化为冬季>夏季>春季>秋季。南充OC和EC平均值为10.29μg·m-3和2.44μg·m-3,达州OC和EC平均值为12.94和3.22μg·m-3。南充和达州OC/EC年平均值为4.22和4.01,表明南充和达州受机动车尾气、燃煤和生物质燃烧混合源的共同污染,且两地OC/EC的年平均比值均超过2,说明采样期间大气中存在二次污染。南充和达州的四季OC和EC之间都有较好的相关性,相关系数R2均大于0.5,表明PM2.5中OC和EC有共同的来源。成分分析表明,水溶性离子是南充和达州大气PM2.5中含量最高的化学组分,分别占大气PM2.5的33%、39%;其次是碳组分,分别占PM2.5的26%、30%;无机元素在PM2.5中所占比例小于水溶性离子和碳组分。冬季水溶性离子和碳组分的质量浓度是四季中最高的。富集因子分析表明,Mg、S、Cl、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Ba、Pb等元素高度富集。(3)主成分分析表明,南充大气PM2.5中水溶性离子主要来源于燃煤燃烧、二次源、扬尘源;无机元素主要来自燃煤燃烧、交通源、生物质燃烧、工业源和扬尘源;碳组分主要来源于机动车尾气、燃煤、生物质燃烧。达州大气PM2.5中水溶性离子主要来源于燃煤燃烧、二次源、扬尘源;无机元素主要来自燃烧源、交通源和扬尘源;碳组分主要来源于机动车尾气、燃煤、生物质燃烧。健康风险评价表明,南充和达州大气PM2.5中重金属对儿童可能存在非致癌风险,并且非致癌重金属对儿童的非致癌风险要高于成人。Mn对儿童有较高的非致癌风险,Cr、Co对成人和儿童存在致癌风险。
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