深度学习辅助的三维荧光差谱分析法及其在毒品检测中的应用

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本论文首先综述了常见的毒品检测方法、深度学习的原理及其在化学领域的应用和荧光分析法的原理及其应用的研究现状。临床检测中,生物体液中毒品的快速定性和定量分析一直备受关注。然而,现存的分析策略不能满足临床检测需求,生物体液中毒品快速定性与定量分析问题仍然亟待解决。深度学习技术的崛起为科学研究提供了一种全新的方法,在化学领域,近年来深度学习也有诸多重要的应用。荧光分析法一直以来都是分析化学的经典分析方法之一,然而三维荧光光谱中丰富的信息量尚未被有效充分挖掘应用。本论文提出一种深度学习辅助的三维荧光差谱分析法来完成生物体液中毒品的检测。本方法将具有良好荧光特性的银纳米团簇作为荧光信号源引入含有毒品的待分析尿液中。尿液中的毒品分子会与银纳米团簇相互作用,相应的影响体系三维荧光光谱。我们利用深度学习模型来捕获三维荧光差谱中毒品分子的指纹信息,以实现对生物体液中5种不同毒品的快速定性和定量检测,包括MDA、MDMA、可待因、甲卡西酮和杜冷丁。方法主要内容如下:首先合成了银纳米团簇,通过碱液中剧烈搅拌谷胱甘肽和硝酸银溶液得到了平均粒径为2纳米的银纳米团簇。合成好的银纳米团簇具有良好的荧光特性,在发射波长380纳米和430纳米处各有一个强发射峰。具有强荧光的银纳米团簇作为信号源被加入含有毒品的待检测溶液中。各种毒品与银纳米团簇的相互作用不同,激发出不同的三维荧光光谱,这可能是不同毒品官能团差异造成的。以三维荧光差谱作为输入数据,对6种分类模型(包括对抗生成网络,人工神经网络,K最近邻,支持向量机,朴素贝叶斯和卷积神经网络)进行优化比较后,我们最终选择利用对抗生成网络来分类毒品,针对每种毒品,利用人工神经网络来确定毒品浓度。我们提出的方法具有88.74%的定性分析准确率,定量检测范围覆盖2 μg/ml到100 mg/ml。我们将该方法与液相色谱-质谱方法进行了对比,两种方法结果相近。所以,我们提出的策略能够为刑侦检测中怀疑尿液样本提供可靠的分析结果。此外,该方法具有快速、简单、低成本、无需识别元素以及无需分离等优点。在本论文的工作中,深度学习与信息量丰富的三维荧光差谱的结合,能够在信号源团簇与目标物分子的相互作用机理未知的情况下,即可实现对复杂基体中目标物的快速定性和定量分析。因而,本工作为复杂基体中荧光/非荧光待测物的分析提供了一条全新的方法。
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