基于二维缓冲层的非晶衬底Al(Ga)N薄膜生长研究

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在Ⅲ族氮化物的研究蓬勃发展的当下,异质外延的困难导致衬底的选择十分受限,然而随着研究的深入和产业的发展,出现了许多具有优秀性质的新型衬底,其中包括玻璃衬底、金属衬底以及一些柔性的有机衬底。传统的低温氮化物缓冲层,无法解决新型衬底上的外延问题。为了解决这个问题,正致力于发展新的缓冲层及外延方法。  随着近十余年蓬勃发展,二维材料在微电子和光电子等各个领域都得到了广泛的应用。本论文将二维材料用作插入层来覆盖不同的衬底,利用范德华外延的方法来屏蔽衬底的晶格失配,进行Ⅲ族氮化物的高质量外延。本文中主要选用了二维材料领域最具代表性的石墨烯和过渡金属硫属化物(TMDCs)——MoS2、WS2来进行实验,主要的研究工作和创新点如下:  (1)对比了不同制备方法、层数的石墨烯,在多种的GaN/AlN生长条件下成核的情况和外延薄膜的晶体质量,证明了石墨烯对Ⅲ族氮化物成核的促进作用,其中多层石墨烯的成核能力相对于单层石墨烯更加显著;成核沿着石墨烯的晶畴边界和一些石墨烯的台阶边缘排布的,因为石墨烯表面缺少悬挂键,所以AlN更易在表面能较低的位置成核。但是因为石英玻璃和Ⅲ族氮化物存在巨大的热膨胀系数失配,AlN外延层出现了许多裂纹,尤其是外延层的边缘,有待进一步的实验优化。  (2)将石墨烯转移到了新型金属衬底包括,Mo,W-Cu合金上进行了外延实验。实验结果显示Mo基底/石墨烯上面直接外延Ⅲ族氮化物,形成了直径十几微米量级的大晶柱,横向合并困难。分别尝试了MOCVD生长的AlN成核层,溅射的AlN成核层和溅射的TiN成核层三种成核层。其中直接生长的AlN成核为锥状,不利于GaN合并成膜;溅射的AlN成核层更平整,使后续外延的GaN薄膜呈现了合并趋势,值得进行深入研究;溅射TiN上也形成了类多晶形貌的GaN薄膜,理论上溅射过程会损伤石墨烯,具体的影响有待深入研究。  (3)在石墨烯上外延了AlN薄膜并制备了蓝光LED器件,研究了石墨烯对于LED器件的影响。实验发现,石墨烯可以释放外延层的应力,多层石墨烯容易在衬底外延层界面形成空隙,起到粗化层的作用增加了光的提取效率并提高器件的外量子效率。  (4)在与GaN/AlN近晶格匹配的MoS2和WS2上面进行Ⅲ族氮化物的研究是一个创新性的想法,目前还很少有相关报道。实验发现,相比于蓝宝石,二维MoS2和WS2上AlN的成核更为密集;成核位置多为单晶片上和晶畴边界上;亚单层三角形貌相比于连续单层形貌成核更密集。蓝宝石基底/TMDCs上面外延的AlN薄膜实现了较大面积的合并,但存在一些裂纹,另外,气源Ⅴ/Ⅲ低的条件外延层位错密度更低晶体质量更高。  (5)将二维TMDCs转移到了非晶石英玻璃的基底上进行了Ⅲ族氮化物外延。对比石英玻璃基底上直接生长的Ⅲ族氮化物多晶薄膜,基于二维TMDCs的外延可以在较低的气源Ⅴ/Ⅲ条件下,AlN薄膜更易呈现区域合并形貌,这与蓝宝石衬底上的实验结果是一致的。此外,二维亚单层MoS2上GaN薄膜外延的实验结果显示不论是单晶蓝宝石基底还是非晶石英玻璃衬底,TMDCs都可以实现晶格的屏蔽作用和Ⅲ族氮化物的成核,晶畴范围内Ⅲ族氮化物外延薄膜的合并情况更好。
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