【摘 要】
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异构烷烃是汽油理想的高辛烷值组分,将汽油中的正构烯烃异构转化,可以在维持汽油辛烷值稳定的基础上降低烯烃含量。本论文针对FCC重汽油中的典型烯烃——己烯,开展用于临氢异构制备异构烷烃的沸石分子筛催化材料的研究。论文开发了一种不需要添加介孔模板剂的方法,通过水热合成法直接制备具有纳米晶堆积形貌的多级结构ZSM-5沸石,通过引入金属氧化物和非金属氧化物对其改性,研究沸石形貌、酸性质与烯烃异构化性能之间的
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异构烷烃是汽油理想的高辛烷值组分,将汽油中的正构烯烃异构转化,可以在维持汽油辛烷值稳定的基础上降低烯烃含量。本论文针对FCC重汽油中的典型烯烃——己烯,开展用于临氢异构制备异构烷烃的沸石分子筛催化材料的研究。论文开发了一种不需要添加介孔模板剂的方法,通过水热合成法直接制备具有纳米晶堆积形貌的多级结构ZSM-5沸石,通过引入金属氧化物和非金属氧化物对其改性,研究沸石形貌、酸性质与烯烃异构化性能之间的构效关系。首先,论文对多级结构以及常规结构ZSM-5沸石的物性进行了对比,结果发现合成的ZSM-5沸石多级结构源于沸石纳米晶堆积。论文考察不同Zn负载量对烯烃异构化性能的影响。结果表明,Zn引入改变沸石的酸性质进而影响烯烃异构化性能。负载4 wt.%Zn O的沸石中强酸比例提高,Br(?)nsted/Lewis(B/L)酸比值下降,具有优异的异构化性能,与未改性沸石相比,其异构烷烃选择性提高了20.6%,异构/正构烷烃的比值增加了0.6。其次,论文考察不同形貌ZSM-5沸石烯烃异构化性能的差异。研究表明改性后多级结构ZSM-5沸石均具有较高的中强酸比例、外表面B酸占比以及较大的B/L酸的比值,且晶粒尺寸越小,改性后B/L酸的比值越大,异构烷烃选择性越高。一次粒子尺寸最小且具有多级结构形貌的HZSM-5改性后表现出最高的异构烷烃选择性,达到49.9%,异构/正构烷烃的比值为1.0。形貌结构不同但酸性质接近的沸石表现出不同的异构烷烃选择性,异构反应的活性位为沸石微孔内部的酸性位,沸石外表面酸性位占比越高,异构选择性越低,而且缩短沸石扩散路径,可以减缓裂化反应,提高异构选择性。最后,论文考察了La、P改性对沸石酸性质的影响,结果表明La、P改性均可提高沸石中强酸比例,降低B/L酸的比值。Zn、La和P多元素复合改性沸石中强酸比例进一步提高,B/L酸的比值小幅度减小,具有最佳的烯烃异构化性能,其总异构烷烃选择性最高,达到54.6%,而且各碳数的异构烷烃选择性均最高,异构/正构烷烃的比值高达1.2。
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