【摘 要】
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世界原油重质化、劣质化日趋明显,重质油加工在炼油工业中的地位越来越突出。多环芳烃是重质油品中最难轻质化的关键组分,多环芳烃的选择性加氢并开环裂化是实现其有效转化和利用的最佳途径,而高性能的选择性加氢裂化催化剂是这一过程的核心问题。本论文以三环芳烃菲(PHE)为模型化合物进行研究,首先探究PHE在Co Mo/Al2O3催化剂上的加氢反应规律,通过不同反应条件下的反应结果分析,得到PHE的加氢反应网络
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世界原油重质化、劣质化日趋明显,重质油加工在炼油工业中的地位越来越突出。多环芳烃是重质油品中最难轻质化的关键组分,多环芳烃的选择性加氢并开环裂化是实现其有效转化和利用的最佳途径,而高性能的选择性加氢裂化催化剂是这一过程的核心问题。本论文以三环芳烃菲(PHE)为模型化合物进行研究,首先探究PHE在Co Mo/Al2O3催化剂上的加氢反应规律,通过不同反应条件下的反应结果分析,得到PHE的加氢反应网络以及PHE有较高转化率的同时,中间环加氢产物二氢菲(DHP)兼具较高选择性的最适宜工艺条件。为进一步提高催化剂的加氢活性与选择性,用过渡金属Fe离子浸渍法对催化剂进行改性,调变催化剂加氢活性相的性质与形貌结构,考察了不同Fe含量与不同浸渍顺序对催化剂理化性质与加氢性能的影响。结果表明,预浸渍1.0%Fe改性催化剂使PHE有较高转化率,且DHP保持较高选择性和最大收率,此时PHE的转化率为81.75%,DHP选择性可达到23.15%,收率为18.93%。在以上研究的基础上,再引入HY分子筛或柠檬酸改性Y分子筛提供PHE加氢裂化过程所需的适宜酸中心强度,考察了复合载体中HY分子筛用量以及柠檬酸改性Y分子筛对催化剂理化性质与加氢裂化性能的影响。结果表明,适量柠檬酸改性后制备的Co Mo/Al2O3-1/8CAY催化剂,PHE的转化率为85.79%,单环芳烃收率高达40.59%。最后,通过两种催化剂组合装填对PHE选择性加氢裂化过程的研究,可得两种催化剂装填比例为1/2时,反应效果最佳,PHE的转化率提高至88.13%,单环芳烃的收率进一步提高至45.32%。
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