【摘 要】
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可持续性是物联网（IoTs）日益快速变革的必然要求。自驱动光电探测和用于物联网设备供电的室内光伏是两种可行的策略。考虑到简便低廉的制备方式,新兴的锑基钙钛矿衍生不仅替代了有毒的铅,同时还保有铅基钙钛矿优越的光电性能,如高吸收系数、相似的电子结构、类似的极化率,因此具有巨大的潜力。为满足电中性,锑基钙钛矿具有A3Sb2X9结构通式和两种可能的晶体结构——0D二聚体型和2D层状型。到目前为止,锑基钙钛
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可持续性是物联网（IoTs）日益快速变革的必然要求。自驱动光电探测和用于物联网设备供电的室内光伏是两种可行的策略。考虑到简便低廉的制备方式,新兴的锑基钙钛矿衍生不仅替代了有毒的铅,同时还保有铅基钙钛矿优越的光电性能,如高吸收系数、相似的电子结构、类似的极化率,因此具有巨大的潜力。为满足电中性,锑基钙钛矿具有A3Sb2X9结构通式和两种可能的晶体结构——0D二聚体型和2D层状型。到目前为止,锑基钙钛矿光电器件的自驱动光电探测和室内光伏性能,以及晶体维度对性能影响的研究都还处于空白状态。为此,本论文将详细讨论上述两种应用,并对0D-Cs3Sb2I9、2D-Cs3Sb2I9-xClx和2D-Rb3Sb2I9中的固有缺陷容限进行可靠表征。1、与0D材料相比,2D层状A3Sb2X9薄膜在光学、PL和TRPL光谱中观察到更具优势的光吸收系数、光学带隙、减少的激子自陷和更长的有效载流子寿命。这些性能直接导致了相应自驱动光电探测器的优异性能。特别是,相比于此前报道的A3Sb2X9探测器,2D-Cs3Sb2I9-xClx器件在自驱动模式下的EQE（55%）增加了10倍多,响应速度更快（ttr≈15μs、f3dB＞5KHz）和超过四个数量级的线性动态范围（预计可达190dB）。N2存储下的器件稳定性和光稳定性测量表明,锑基钙钛矿衍生相当稳定,并且2D器件在追踪记录600小时的归一化EQE光谱中表现出更稳定的光电转换性能。2、我们深入探究了两种代表性的2D层状钙钛矿衍生材料Cs3Sb2I9xClx和BiOI的室内光伏性能。由于它们的EQE光谱与室内光源光谱有更多的重叠,其效率从1个太阳光照下的1%提高到了室内的4-5%。这样的效率值达到工业标准化非晶硅光伏室内的效率范围。在相关测量和光损耗分析之后,我们提出了进一步提高光伏效率的策略。另外,2D-Cs3Sb2I9-xClx和2D-BiOI在光限制条件下可以达到55%和44%的理论极限室内效率。3、最后,通过光致电流瞬态光谱技术,我们深入研究了锑基钙钛矿衍生的缺陷容限。结果表明,所有类型的材料都表现出双缺陷特征,并量化了缺陷参数,如能量深度、捕获横截面积和相应的库仑性质等。以上研究工作表明了宽带隙无铅锑基钙钛矿衍生物材料具有吸引人的光电特性和稳定性能,为开发下一代环保型、可持续型的物联网器件提供了一条有前景的方向;同时鼓励科研人员将自驱动光电探测器和室内光伏电池作为未来探索这类材料的关键目标领域。
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