【摘 要】
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二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）是大气中最主要的温室气体,人为温室气体排放导致的全球增温威胁了人类可持续发展目标的实现。据估计,2010年全球人为活动导致的CO2、CH4和N2O排放对全球增温的贡献分别为78%、16%和6%。其中,虽然CH4和N2O在大气中的浓度要远低于CO2,但是根据IPCC第五次评估报告,单位分子CH4和N2O在百年尺度上的全球增温潜势（GWP）却分别是
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二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）是大气中最主要的温室气体,人为温室气体排放导致的全球增温威胁了人类可持续发展目标的实现。据估计,2010年全球人为活动导致的CO2、CH4和N2O排放对全球增温的贡献分别为78%、16%和6%。其中,虽然CH4和N2O在大气中的浓度要远低于CO2,但是根据IPCC第五次评估报告,单位分子CH4和N2O在百年尺度上的全球增温潜势（GWP）却分别是CO2的28倍和265倍。除三种温室气体外,人为排放的氨气（NH3）也是一种重要的污染气体,其沉降对温室效应也存在间接贡献,同时也是导致大气灰霾污染（如PM2.5）的重要前体物质。畜禽养殖废弃物堆放以及在后续堆肥处理过程中会产生大量的CO2、N2O、和CH4和NH3。据估计,畜禽养殖废弃物排放的CH4和NH3占大气中人为排放总量的37%和39%,是影响全球气候变化和生态环境的重要因素。然而在实际的调查研究中,为了方便管理采样等操作,多采用室内小型模拟试验,在野外原位条件下开展的研究较少。大气污染物来源贡献解析是进行大气污染防控的重要前提。对于大气中NH3污染前人大多采用清单法进行溯源。由于NH3排放时空变异很大,清单法通常不能很好地反映较小时空尺度下NH3的来源。相比较而言,采用具有源谱差异的15N自然丰度法可很好完成该项任务,是对清单法的补充和验证。但是,目前关于不同NH3排放的源谱特征数据还很缺乏。基于此,本研究针对沈阳市郊典型的温室气体和NH3排放源（堆肥厂、养殖场）,借助静态箱和自然丰度同位素分析技术,开展了原位监测量化温室气体和氨气排放特征的研究,以期为区域内温室气体清单核算和大气氨溯源提供数据支持。主要研究结果如下:（1）沈阳市郊某堆肥厂在堆制周期（19天）内的温室气体和氨气的平均排放速率分别为86.8 g CO2-C d-1 m-2,9.8 g CH4-C d-1 m-2、3.7 mg N2O-N d-1 m-2和736.6 mg NH3-N d-1m-2,温室气体日增温潜势（GWP）的贡献大小为CH4＞CO2＞NH3（间接）＞N2O,其中CH4贡献最大,占比65%。（2）同步量化了该堆肥厂排放氨气的同位素特征,发现畜禽废弃物堆肥过程排放δ15N-NH3在-21.8‰到-7.2‰之间,平均-11.6±1.2‰,与此前报道的农田氮肥氨挥发源（平均-50‰）有明显差异。（3）除了堆肥厂,我们还测定了沈阳市郊74个养殖场的δ15N-NH3源谱特征,发现:鸡舍-29.4～-13.7‰（n=17,平均-20.5‰）,马舍-34～-25.6‰（n=6,平均-30‰）,牛舍-59.4～-7.7‰（n=45,平均-38.7‰）,羊舍-40～-18.4‰（n=6,平均-28.6‰）。与其他来源氨氮同位素相比,如燃煤源（平均-6.1‰）、机动车源（平均6.3‰）,堆肥（平均-11.6‰）等,畜禽养殖业氨挥发源排放氨气的15N同位素值偏负。综上,本研究采用静态箱和自然丰度同位素分析技术量化了沈阳市郊某堆肥厂和畜禽养殖场的温室气体排放速率和氨气同位素特征。结果表明,畜禽废弃物堆肥过程中CH4是增温潜势的主要贡献者;畜禽养殖废弃物排放的δ15N-NH3总体偏负,显著低于除农田氮肥氨挥发以外的其他排放源。本研究的结果可为区域温室气体排放清单核算和大气氨污染溯源提供基础数据。
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