石墨烯具有独特二维平面结构、超大比表面积、优异力学强度和高效电热输运性能,其作为新型纳米填料可以显著提升聚合物基复合材料的力学强度与电热功能特性。石墨烯/聚合物复合材料的最终性能显著依赖于界面相互作用以及石墨烯在基体中的微观结构。充分利用石墨烯纳米填料的丰富界面与二维结构特性是制备高性能复合材料的关键。本论文聚焦于石墨烯/聚合物复合材料领域普遍存在的力学增强和多功能特性难以兼得的共性关键问题,提出了通过界面调控与微结构设计的学术思想,开展了表面改性、界面相互作用、微结构混杂设计、网络构建、力学增强与导电性能等研究,阐明了纳米复合材料界面-结构-性能的关联性,进而通过结构与工艺优化,获得了具有显著力学增强且兼具高阻尼/高导电特性的石墨烯/聚合物纳米复合材料,为发展高性能结构功能一体化复合材料奠定基础。主要工作内容如下:（1）为明晰石墨烯表面改性与聚合物复合材料界面相互作用、微观结构、力学性能之间的关联性,本工作利用氧化石墨烯（GO）易于修饰的特性,制备了羧基化石墨烯（G-COOH）和氨基化石墨烯（G-NH2）,并将官能化石墨烯（FG）与典型天然高分子壳聚糖（CS）复合制得复合材料,重点考察了界面相互作用对分散稳定性、流变学特性、微观结构、以及力学性能的影响规律。研究结果表明,相比于GO和G-NH2,尽管G-COOH能与CS通过静电吸引形成最强的相互作用,但强相互作用导致了明显的石墨烯团聚以及复合材料较差的力学性能。而G-NH2/CS复合材料表现出最高的拉伸强度和韧性,这主要归因于适度的界面相互作用、石墨烯的均匀分散与高度取向结构。通过调控石墨烯-聚合物的相互作用,优化复合材料的微观结构,可以获得材料拉伸强度和韧性的显著增强,为设计高强高韧聚合物复合材料提供了参考依据。（2）针对石墨烯/聚合物复合材料高强度和高阻尼性能难以兼得的关键问题,本文提出了在石墨烯/聚合物界面处构建动态可逆氢键的设计思想。通过在石墨烯和聚（苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯）（SEBS）分子链上引入氢键单元3-氨基-1,2,4三唑（ATA）,从而构筑了多重氢键界面结构,并考察了氢键作用对石墨烯/SEBS复合材料力学强度和粘弹阻尼性能的影响。研究结果表明,引入ATA修饰的石墨烯后,复合材料的储能模量和阻尼损耗因子得以显著提升,分别较SEBS提升了 117.4%和42.1%。复合材料强度的提升归因于石墨烯的均匀分散以及良好的界面结合;阻尼的提升归因于石墨烯的摩擦滑移运动以及界面氢键网络的可逆断裂特性,从而产生显著的能量耗散。这种基于多重氢键构筑的界面调控策略为制备高强高阻尼复合材料提供了新的设计思路。（3）提出了构建石墨烯约束阻尼微结构的设计思想,制备了兼具高强高阻尼特性的混杂复合材料。采用喷雾干燥技术制备了具有包覆结构的石墨烯/橡胶复合微球（RGO@SBR）,并将其填充于环氧树脂（Ep）中构成具有约束阻尼微结构的复合材料（RGO@SBR/Ep）,进而与碳纤维（CF）织物灌注成型,获得了兼具高强度和高阻尼性能的石墨烯/碳纤维/环氧树脂混杂复合材料（RGO@SBR/CFRP）。研究表明,RGO@SBR的引入能够有效提升Ep基体和CFRP复合材料的储能模量和振动阻尼性能。RGO@SBR/CFRP混杂复合材料的储能模量、损耗因子、与振动阻尼比相较CFRP复合材料分别提升15.2%,12.7%,45.6%。混杂复合材料优异的力学强度及阻尼性能主要归因于RGO@SBR微球的约束阻尼效应、复合材料的界面增强、以及石墨烯和橡胶分子链的摩擦滑移。这种兼具高强高阻尼特性的碳纤维混杂复合材料有望在先进装备制造、航空航天构件、轨道交通等领域取得应用。（4）针对石墨烯/聚合物复合材料高强度和高导电性难以兼得的问题,提出了构建半互穿石墨烯网络结构的制备策略。利用喷雾干燥技术将GO和丁苯胶乳（SBR）的均匀分散液雾化成小液滴、通过液滴干燥的收缩挤压作用实现石墨烯和橡胶微球的组装,从而获得了具有内部石墨烯连通、而表面石墨烯不完全包覆的半互穿网络微球。结合传统热压技术,将微结构单元体堆积组装成具有石墨烯半互穿导电网络结构的复合材料（Semi-IPN）。研究结果表明,Semi-IPN复合材料具有超低的渗滤阈值（0.32 vol.%）,并且在石墨烯添加量为1.81 vol.%时,复合材料的电导率和力学强度分别提高了 11个数量级和854%。这种性能的显著提升主要归因于液相分散与微结构组装制备工艺可以有效兼顾石墨烯的均匀分散、电输运网络的构筑、石墨烯与基体的互穿互连网络构型,以及界面强化作用,从而表现为复合材料的高强与高导电性能,该工作为发展多功能纳米复合材料提供了新的设计思路。