【摘 要】
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近些年来,制药、石油和其他行业每年排放大量的工业废水,这些未经处理的污染物对环境和人类健康极为有害。大多数染料,酚及其衍生物很难通过常规处理方法去除。本文采用聚多巴胺桥接的Z型异质结光催化剂对有机物对硝基苯酚进行光催化降解并讨论其光催化机理。然后把异质结光催化剂引入到氧化石墨烯膜中,制备出具有自清洁性能的复合膜用于对有机物进行截留和光催化降解处理。本论文的研究内容如下:1)通过聚多巴胺桥(类似“桥
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近些年来,制药、石油和其他行业每年排放大量的工业废水,这些未经处理的污染物对环境和人类健康极为有害。大多数染料,酚及其衍生物很难通过常规处理方法去除。本文采用聚多巴胺桥接的Z型异质结光催化剂对有机物对硝基苯酚进行光催化降解并讨论其光催化机理。然后把异质结光催化剂引入到氧化石墨烯膜中,制备出具有自清洁性能的复合膜用于对有机物进行截留和光催化降解处理。本论文的研究内容如下:1)通过聚多巴胺桥(类似“桥梁”结构)将含有活性相的ZnAl层状双氢氧化物(ZnAl-LDH)纳米片交联在氮化碳(g-C3N4)基底上,制备了一种可见光驱动的Z型异质结催化剂(yP-LDHTCN)。通过XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段对复合材料的晶体结构、表面形貌、化学成分等进行了检测。结果表明,煅烧的ZnAl-LDH由于结构“记忆效应”在水合过程中恢复了原有的层状结构,并保留了煅烧过程中产生的活性相(金属氧化物):在聚多巴胺(PDA)的交联作用下,带有活性相的ZnAl-LDH均匀的粘附在g-C3N4纳米片上。2)多种光学和电化学检测结果表明,异质结光催化剂在可见光(>420 nm)下具有优异的可见光吸收性能,光生电子空穴分离能力和对硝基苯酚的光催化活性。在可见光条件下,讨论了 yP-LDHTCN异质结催化剂对有机污染物对硝基苯酚(4-NP)的光催化降解性能,并探讨了 ZnAl-LDH的煅烧温度、多巴胺用量、催化剂用量和pH等影响因素对催化剂光催化活性的影响。结果表明:0.5P-LDH500CN(pH=5,0.3 g L-1)显示出优异的可见光光催化性能,速率常数为0.03792 min-1,对4-NP的去除率为98.95%。并且,经过5次循环实验,0.5P-LDH500CN复合物仍具有优异的结构稳定性和可重复使用性。提出了通过PDA桥的Z型电荷转移机制。该机制涉及通过PDA通道直接在ZnAl-LDH500价带上进行光诱导电子的重组,并且在g-C3N4的价带能级捕获空穴。对包括·O2-,h-和·OH在内的活性物种的检测进一步证明了 Z型异质结的电荷转移机制。同时,这项工作还揭示了 ZnAl-LDH中活性相的形成可以与PDA协同作用,从而促进基于g-C3N4材料的可见光驱动光催化剂在高效能源中的应用=3)Z型异质结催化剂因其独特的能带排列和电子转移机制,使其具有优异的电荷分离能力和氧化还原能力,通过光催化剂(0.5P-LDH500CN)掺杂氧化石墨烯(GO)制备了 GO/0.5P-LDH500CN复合材料,并通过真空抽滤的方式在0.1 MPa的真空压力下将 GO/0.5P-LDH500CN 复合材料负载到 PVDF 膜表面上制备了GO/0.5P-LDH500CN/PVDF光催化自清洁复合膜。通过XRD、SEM、XPS、AFM等测试对合成的复合材料和复合膜进行了表征。结果表明,0.5P-LDH500CN复合材料成功插层进入GO纳米片层。并且,由于光催化剂的加入,改变了纯GO膜的表面粗糙度、水运通道结构、表面亲水性以及光催化性能,有效的防止了膜污染问题。探究了负载不同光催化剂含量的GO/0.5P-LDH500CN/PVDF复合膜的油水乳液分离性能以及在可见光照射下对染料亚甲基蓝(MB)的光催化降解性能。结果表明,复合膜对不同类型的油水乳液的分离效率均在90%以上,水下油接触角均为150°左右,具有良好的亲水疏油性。在可见光条件下,复合膜对MB降解效率可达98.16%,截留率为99.98%。最重要的是,GO/0.5P-LDH500CN/PVDF复合膜在光照和黑暗条件下对MB循环分离对比实验表明,经过10次光周期循环后,复合膜仍保持较高的去除率和稳定的通量。因此,本文合成的光催化自清洁复合膜在污水处理应用方面具有很好的实用价值。
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