【摘 要】
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燃油中含有大量含硫化合物,在燃烧时会产生大量的硫氧化物（SOx）,造成了一系列问题,包括大气污染、燃烧设备的腐蚀等,对人类的生产生活造成一系列影响。因此,对高效脱除油品中含硫化合物方法的研究十分必要。加氢脱硫（HDS）是目前工业上广泛使用的脱硫方法,但其能耗较高、设备危险性较大,对芳香族硫化物脱除效果欠佳。氧化脱硫（ODS）反应条件温和、能耗低、对芳香族硫化物选择性较高,是一种具有工业应用前景的H
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燃油中含有大量含硫化合物,在燃烧时会产生大量的硫氧化物（SOx）,造成了一系列问题,包括大气污染、燃烧设备的腐蚀等,对人类的生产生活造成一系列影响。因此,对高效脱除油品中含硫化合物方法的研究十分必要。加氢脱硫（HDS）是目前工业上广泛使用的脱硫方法,但其能耗较高、设备危险性较大,对芳香族硫化物脱除效果欠佳。氧化脱硫（ODS）反应条件温和、能耗低、对芳香族硫化物选择性较高,是一种具有工业应用前景的HDS互补工艺,受到广泛关注。本文围绕ODS中催化剂设计,构筑了一系列具备良好活性和磁回收性能的磁性高熵金属氧化物（HEO）催化剂,研究了其结构、ODS性能以及磁分离性能,并探究了材料高温稳定性能以及ODS机理。具体思路以及研究内容如下:1、利用球磨煅烧法,在900℃的合成温度下,由金属盐酸盐和金属醋酸盐合成了一种磁性高熵金属氧化物（Co Cr Fe Mn Ni）Ox,并将其用于催化氧化硫化物形成对应的砜类物质,ODS测试结果确定最佳反应条件如下:m（催化剂）=0.02 g、T=120℃、t=8 h,在最佳条件下该催化剂对DBT能够实现高效转化（96.9%）。结合表征研究球磨煅烧法对高熵结构形成的影响以及高熵效应与催化剂ODS性能之间的构效关系。此外,利用GC、GC-MS、XRD等表征对氧化硫化物机理进行了探究,利用VSM对其磁性能进行了探究。最后,考察了该催化剂的循环再利用性能以及循环后砜类产物的分离和回收。结合这些表征和性能测试,探究了（Co Cr Fe Mn Ni）Ox的工业应用前景。2、为了进一步提升磁性HEO（Co Cr Fe Mn Ni）Ox的ODS性能,在其基础上,利用钼氧化物优异的活化氧气性能,以及其构成的高熵结构独特的协同作用,合成了一种具有更高活性的高熵金属氧化物磁性材料催化剂（Co Cr Fe Mn Mo）Ox。探究了高熵效应、不同元素以及元素间协同作用对材料催化性能的影响,并测试其ODS性能,在同样反应条件下,进一步提升反应速率,将反应时长缩短至3 h。3、为了进一步提升催化剂的磁分离性能,通过引入磁性元素Ni来进一步改善催化剂磁性,合成了一种具有优异磁性、ODS性能以及高温抗氧化性能的高熵金属氧化物磁性催化剂(Mo0.45Co0.25Ni0.1Fe0.1Cu0.1)Ox。探究了不同合成温度对高熵结构的形成以及催化活性的影响,确定了最佳反应条件:m（催化剂）=0.02g、T=120℃、t=4.5 h,在最佳反应条件下DBT转化率可达到100%。探讨了其磁性能及其循环再利用性能。并对反应过后催化剂及油相中砜类物质进行提取和分离。此外,利用XPS、XRD等表征探究了HEO系统中高温下元素间协同作用及其抗氧化机理。
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