【摘 要】
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目前炼油产能过剩,燃料油需求增速放缓,而以乙烯、丙烯为代表的低碳烯烃仍大量依赖进口。在这种新形势下,炼化企业面临由传统燃料型向燃料-化工型转型的趋势。催化裂解作为生产低碳烯烃的重要加工工艺,是炼化企业实现转型的重要手段。Y型分子筛是重质原料油催化裂解催化剂的重要活性组份,反应过程中,一方面,Y型分子筛将原料中长链分子裂化成C5~C8的石脑油组分,为后续ZSM-5分子筛裂解生成低碳烯烃提供原料;另一
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目前炼油产能过剩,燃料油需求增速放缓,而以乙烯、丙烯为代表的低碳烯烃仍大量依赖进口。在这种新形势下,炼化企业面临由传统燃料型向燃料-化工型转型的趋势。催化裂解作为生产低碳烯烃的重要加工工艺,是炼化企业实现转型的重要手段。Y型分子筛是重质原料油催化裂解催化剂的重要活性组份,反应过程中,一方面,Y型分子筛将原料中长链分子裂化成C5~C8的石脑油组分,为后续ZSM-5分子筛裂解生成低碳烯烃提供原料;另一方面,将原料中大分子烃类裂解成低碳烯烃。另外,Y型分子筛因其酸密度高,极易发生氢转移反应等二次反应,使烯烃饱和生成烷烃和芳烃,迫使低碳烯烃选择性下降。因此,降低Y型分子筛酸密度,提高其酸强度,有助于抑制氢转移反应活性,提高其低碳烯烃选择性。Y型分子筛的酸强度与硅铝比存在密切联系,其硅铝比越高,分子筛酸性越强,酸密度越低。因此,本课题从制备出高硅铝比、烯烃选择性好的Y型分子筛出发,研究了两条技术路线。第一,直接合成出结晶度好、硅铝比高的Y型分子筛;第二,采用复合改性方法对Y型分子筛处理,提高其硅铝比。(1)首先,采用模板剂法直接合成Y分子筛。实验过程中考察了模板剂的种类和添加量对合成Y分子筛的影响,当凝胶体系中加入20 wt%Al2O31-丁基-3-甲基溴化咪唑时,合成的Y分子筛纯度较高、相对结晶度达72%,硅铝比(XRD法)高达4.93。(2)其次,采用有机酸-水热复合改性的方法对Y型分子筛处理,考察了有机酸种类、改性方法、水热处理时间及酸性体系p H对改性Y型分子筛的影响。成功制备出硅铝比达到27.93(XRD法)的Y型分子筛,与原料Y-1分子筛对比,硅铝比提高了将近4倍,比表面提高了15%,孔体积增大了22%,总酸量降低了51%。(3)最后,采用无机酸-水热复合改性的方法对Y型分子筛处理,考察了在缓冲体系下无机酸种类、无机酸与缓冲溶液配比、无机酸处理温度及时间对改性Y型分子筛的影响。成功制备出硅铝比高达39.68(XRD法)的Y型分子筛,与原料Y-1分子筛对比,硅铝比提高了约6倍,比表面提高了6%,孔体积增大了38%。(4)使用固定床微反装置对改性样品进行催化性能评价。提高Y型分子筛硅铝比,氢转移反应活性明显降低,烯烃选择性增加。与原料Y-1分子筛相比,有机酸-水热复合改性样品XY-59,氢转移活性明显降低,三烯收率由6.64提高至14.04,提高了2倍;无机酸-水热复合改性样品XY-100,氢转移活性大幅度降低,三烯收率由6.64提高至15.17,提高了2.3倍。
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