【摘 要】
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基于咪唑并[1,5-a]吡啶的含氮配体拥有较强的配位能力,易与过渡金属离子配位,所构筑的配合物在磁性材料、荧光探针、电催化、有机催化等方面有着重要的研究前景和应用价值。本课题设计了三种具有大的π共轭体系的含氮配体,通过溶剂热方法与过渡金属盐反应合成了一系列具有荧光性能、磁性行为和催化性质的多功能配合物。主要的研究内容包括:一、选用双齿含氮配体1-氯-3-（吡啶-2-基）咪唑并[1,5-a]吡啶（L
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基于咪唑并[1,5-a]吡啶的含氮配体拥有较强的配位能力,易与过渡金属离子配位,所构筑的配合物在磁性材料、荧光探针、电催化、有机催化等方面有着重要的研究前景和应用价值。本课题设计了三种具有大的π共轭体系的含氮配体,通过溶剂热方法与过渡金属盐反应合成了一系列具有荧光性能、磁性行为和催化性质的多功能配合物。主要的研究内容包括:一、选用双齿含氮配体1-氯-3-（吡啶-2-基）咪唑并[1,5-a]吡啶（L1）和CdⅡ离子通过溶剂热方法合成了一个具有一维链状结构的配位聚合物{[Cd4(L13Cl8]}n（1）。L1配体上的N原子和Cl原子可以作为路易斯碱基与金属离子发生相互作用,从而实现荧光检测的功能。单晶X-射线衍射测试表明一维无限向外延伸的配合物1通过分子间的氢键作用形成二维网状结构,四个相邻的CdⅡ离子与一个μ3-Cl、五个μ2-Cl离子相连形成了类似“中国灯笼”的结构。配合物1具有检测Cu2+、Cr042-和Cr2072-离子的性质,而且在识别这些离子方面表现出高灵敏度和可再生性的优点。1对Cu2+的检测限为16.33 ppm,对CrO42-和Cr2O72-离子的检测限分别为6.03 ppm和5.99 ppm。同时,配合物1也是第一个以氯桥连的、可检测Cu2+离子的配位聚合物。通过X-射线光电子能谱、量子产率、荧光寿命、荧光光谱等测试对配合物1的荧光猝灭机理进行了探究。二、选用双齿含氮配体1-氯-3-（吡啶-2-基）咪唑并[1,5-a]吡啶（L1）分别与过渡金属FeⅡ、CoⅡ和NiⅡ盐通过溶剂热方法得到了三个配合物[Fe2（L1）2Cl4]（2）、[Co2（L1）2Cl4]（3）和[Ni（L1）2Cl2]·CH2Cl2（4）。X-射线单晶衍射分析表明配合物2和3拥有相同的结构。配合物4的中心金属表现出八面体构型,是六配位单核结构。从磁性测试结果中可以看出,配合物2表现出频率依赖现象,具有典型的单分子磁体行为,其自旋翻转有效能垒为9.47 K,且存在分子内铁磁相互作用。直流磁化率测试表明配合物3和4中存在反铁磁相互作用。此外,配合物4在碱性溶液中催化析氧反应（OER）的过电势为477 mV,单核镍配合物作为OER催化剂很少被报道过,制备简单且价格低廉。三、利用双齿含氮配体1-碘-3-（吡啶-2-基）咪唑并[1,5-a]吡啶（L2）和三齿含氮配体3-（吡嗪-2-基）咪唑并[1,5-a]吡啶（L3）,与过渡金属铜盐通过溶剂热合成方法得到了三个配合物[Cu（L2）2（ClO4）].ClO4（5）、[Cu2（L2）2I2]（6）和[Cu3（L3）2Br4]（7）,研究了它们催化缩酮反应的性能,发现相比于配合物6,配合物5和7因空间位阻较小,更能有效地催化缩酮反应,具有更高的催化产率和催化活性。
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