中国是二氧化碳（CO2）排放大国,为了高质量实现碳达峰碳中和（双碳）战略目标,开发高效低耗的新型CO2捕集技术迫在眉睫。与常见的有机胺液相吸收法相比,固体胺吸附法具有再生能耗低、腐蚀性小等优点,应用潜力较大。然而,固体表面功能化氨基分子的团聚导致吸附速率和容量下降,限制其规模化工业应用。为解决该问题,论文依据“理论指导-结构调控-机理阐明”的研究思路,设计了功能化吸附材料的空间结构实现氨基分子高度分散,从根本上解决氨基分子团聚问题,并开发了高效低耗的多氨基功能化吸附材料。主要的创新成果如下:（1）构建了理论计算指导结构调控的新方法,设计并验证了多氨基分子高度分散的理论结构,揭示了多氨基分子在高分散载体上的结合位点与相互作用。范德华区域分析表明多氨基分子进入尺寸匹配的孔道中可以大幅强化范德华作用,通过从头算分子动力学（AIMD）模拟了多氨基分子的柔性折叠形变,发现多氨基分子尺寸大小会影响折叠后氨基基团与载体分散位点间距离,其中四乙烯五胺（TEPA）氨基基团距离分散位点最近,仅为3.48～3.94（?）。表征结果证实了多氨基分子可通过静电作用或共价键的形式,准确地与载体上的分散位点结合。（2）研发了多氨基功能化CO2吸附新材料,探明了氨基负载量与分散位点密度及其吸附性能之间的内在构效关系,证实了氨基基团分散程度是吸附性能提升的限制因素。优化筛选结果证明,TEPA分子与载体分散位点以等摩尔比例结合时分散程度最高,TEPA分子与ZIF-8笼状限域位点结合（TEPA@ZIF-8）可分别将吸附容量、吸附速率常数和吸附选择性提高2.5、1.3和4.4倍。研究表明分散位点兼作质子受体时,吸附性能将进一步提升,TEPA分子结合在密度合适的点缺陷位点上（TEPA-dGA）可表现出12.58 mmol g-1的超高CO2吸附容量以及90%的氨基基团利用率,并且经100次吸附/再生循环后吸附性能稳定,而15/85体积分数的CO2/N2混合气吸附穿透实验下的CO2保留时间长达952 ming-1。（3）探索了多氨基功能化材料的CO2吸附反应新机理,阐明了氨基基团与分散位点间的协同强化CO2吸附作用。理论计算结合原位表征结果共同表明,高度分散的TEPA分子可实现CO2深度吸附。相比ZIF-8,TEPA@ZIF-8可释放15 kJ mol-1的体系势能,且氨基基团与分散位点间的范德华作用可有效调节CO2的结合能,首次报道了氨基功能化材料的CO2物理吸附现象。TEPAdGA的体系吉布斯自由能变化结果表明氨基基团-分散位点的距离与CO2吸附的活化能垒成正比。而约化密度梯度分析显示氨基基团-分散位点距离越小,分散位点对于氢质子的吸引作用越大,更容易与氨基基团协同完成去质子化过程,大幅提高CO2吸附效率。（4）研发了高通量CO2吸附-快速电热脱附的吸附材料应用流程。考虑到TEPA@ZIF-8属于粉末材料,不适合考察高通量CO2吸附,因此主要探究了宏观材料TEPA-dGA的工业应用潜力。研究表明TEPA-dGA拥有极佳的机械鲁棒性,1000次压缩后保留84%应力,能量损耗系数仅为0.051,同时孔隙率也高达98.8%,这使得TEPA-dGA在1.6 m s-1的高通量混合气吸附测试下依旧保持小于0.5 kPa cm-1的压降。抗水吸附实验结果显示,TEPA-dGA在7%水含量条件下的CO2保留时间比干燥条件下提高了 44.2%。电热脱附结果表明,在0.6 A的弱电流条件下,TEPA-dGA可以在30 s内完全脱附CO2,且电热脱附能耗仅为0.6 kJ g-1 CO2。本研究通过设计分散位点锚定多氨基分子的理想结构突破“双层”理论限制,实现了多氨基分子在载体上的高度分散,并据此开发了高效低耗的多氨基功能化CO2吸附材料,阐明了氨基基团-分散位点的协同强化CO2吸附机理,拓展了多氨基功能化吸附材料的基础应用,解决了传统方法中氨基分子团聚限制吸附性能进一步提高的问题,为未来新型吸附材料的开发和实际应用提供重要参考和理论指导。