【摘 要】
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近年来,大气中二氧化碳（CO2）浓度逐年增加,导致全球变暖等气候问题越来越严重。CO2捕集是减缓大气中CO2浓度增加速率的有效方法,已受到社会各界的关注。膜分离作为一种新兴的CO2捕集技术,具有环保和高效等优点,是一种符合可持续发展理念的新型分离技术。本研究以具有扭曲刚性阶梯状主链的自具微孔聚合物PIM-1为膜基质材料,分别以两种具有高孔隙率和良好稳定性的新型多孔碳骨架作为功能性填料制备混合基质膜
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近年来,大气中二氧化碳（CO2）浓度逐年增加,导致全球变暖等气候问题越来越严重。CO2捕集是减缓大气中CO2浓度增加速率的有效方法,已受到社会各界的关注。膜分离作为一种新兴的CO2捕集技术,具有环保和高效等优点,是一种符合可持续发展理念的新型分离技术。本研究以具有扭曲刚性阶梯状主链的自具微孔聚合物PIM-1为膜基质材料,分别以两种具有高孔隙率和良好稳定性的新型多孔碳骨架作为功能性填料制备混合基质膜,结合PIM-1和多孔碳骨架的优势。研究膜的CO2/N2和CO2/CH4分离性能,并对膜分离机理和分离性能进行探究和优化,为推进PIM-1/多孔碳骨架膜在CO2分离中的发展做出贡献。本研究的主要内容如下:（1）用没食子酸和尿素作为前驱体合成了具有N、O元素对位掺杂的多孔碳骨架C2NxO1-x。C2NxO1-x具有较大的比表面积和较高的孔隙率,N、O元素对位掺杂赋予其极高的极性。利用C2NxO1-x的强极性微孔孔道在膜内构筑气体高速扩散通道,制备高渗透性膜。将C2NxO1-x与PIM-1共混并调控其负载量,优选最佳C2NxO1-x负载量为10 wt.%,制备的最优膜(PIM-1/C2NxO1-x-10)CO2渗透系数达到了22110 Barrer,是PIM-1膜的2.02倍,且CO2/N2及CO2/CH4的理想选择性相对于PIM-1膜没有损失（分别为15.5和12.8）。在混合气下膜CO2渗透系数为20391 Barrer,CO2/N2和CO2/CH4选择性为17.1和13.5,该性能超越了2008年Robeson上限。在1-5 bar操作压力及120 h测试中,PIM-1/C2NxO1-x-10膜保持良好的稳定性,具有较好的应用潜力。此外,采用小分子的聚乙二醇（PEG-200）对PIM-1/C2NxO1-x-10膜进行溶胀,进一步提升了膜渗透性。最优膜(P-PIM-1/C2NxO1-x-10)的CO2渗透系数高达37273 Barrer,具有一定的应用前景。（2）为提升功能性填料对CO2的亲和能力以进一步优化混合基质膜总体性能,以锌基配合物Zn-80为前驱体煅烧制备了多孔碳和氧化锌的复合材料C@Zn O。复合材料既保留了多孔碳骨架的高孔隙率和良好稳定性,也因为Zn O的引入拥有着较好的CO2亲和能力。将C@Zn O作为功能性填料引入PIM-1基质,优选填料煅烧温度为900 oC,膜内负载量为5 wt.%,制备的最优膜（PIM-1/C@Zn O900-5）CO2渗透系数为13215 Barrer,CO2/N2和CO2/CH4理想选择性为21.5和14.4。在混合气下测试得到的CO2渗透系数为12885 Barrer,CO2/N2和CO2/CH4选择性为20.4和13.9,该膜性能超越了2008年Robeson上限且相对于PIM-1膜有较好的提升。通过不同材料（Zn-80、C@Zn O900和C900）制备的膜性能对比证明了PIM-1/C@Zn O900膜性能的提升主要来源于:（a）膜内多孔碳骨架的高度孔隙率为气体提供传输通道;（b）亲和CO2的Zn O可以吸附CO2以强化CO2在膜内的溶解。最后,所制备的PIM-1/C@Zn O900-5膜在1-5 bar操作压力以及120 h内都保持较为稳定的性能,具有良好的应用价值。
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