【摘 要】
：
直接甲醇燃料电池（DMFC）因其配置简单、能源可再生、便于储存和能量密度高等优势而逐渐成为电力电子领域的替代电源之一。然而,适用于甲醇催化氧化反应（MOR）的阳极电催化剂的选择是有限的,因为选择过程中我们必须要考虑增强甲醇氧化活性和减少CO中毒的阳极电催化剂,以进一步改善DMFC性能。铂基催化剂被证明是甲醇解离吸附最活跃的金属催化剂。然而,低温下甲醇电氧化过程中产生的CO很容易使铂中毒。此外,铂金
论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池（DMFC）因其配置简单、能源可再生、便于储存和能量密度高等优势而逐渐成为电力电子领域的替代电源之一。然而,适用于甲醇催化氧化反应（MOR）的阳极电催化剂的选择是有限的,因为选择过程中我们必须要考虑增强甲醇氧化活性和减少CO中毒的阳极电催化剂,以进一步改善DMFC性能。铂基催化剂被证明是甲醇解离吸附最活跃的金属催化剂。然而,低温下甲醇电氧化过程中产生的CO很容易使铂中毒。此外,铂金属高昂的价格和有限的储量提高了催化剂的制备成本,制约着DMFC的研究和发展。金（Au）引入的铂基纳米材料由于其稳定性和抗中毒特性,对直接甲醇燃料电池作为阳极反应电催化剂具有重要意义。此外,Au在铂基纳米催化剂中的作用也引起了研究人员的广泛关注。本文通过将催化金属Pt与抗毒化能力强的Au原子进行合金化,并使用切割合金晶面获得Pt Au二元贵金属催化剂表面,利用VASP软件计算不同比例的Pt Au二元催化剂对于毒化分子CO的吸附能;通过态密度和d能带中心的改变对抗毒化能力提高进行解释;以及通过结合VTST脚本的过渡态计算,评估不同催化剂对于CO路径的阻碍作用,以及反应过程结束后所释放的能量。详细的研究方法如下所示:（1）通过Materials Studio软件对完成优化后纯Pt,Pt3Au、Pt Au和Pt Au3进行晶面的切割,分别获得其[111]晶面和[110]晶面。经过进一步的几何优化后,我们对纯Pt和Pt Au基催化剂的这两个催化性能最高的催化晶面进行了毒化分子的吸附,以及不同催化位点的分析,并分别计算其吸附能。（2）通过态密度的计算和根据d能带中心计算公式分析,发现Pt的d带中心明显正移,而材料整体的d能带中心却出现了负移。根据d带中心理论以及Sabatier原理,体系的抗毒化能力随着Pt Au合金中Au含量的提高而降低,但是整体的d能带中心的降低表明了其催化甲醇氧化的能力随之下降。同时,我们也用了Au引入的应力效应完美的解释了其d能带中心的变化。（3）为了进一步明确在甲醇脱氢反应过程中的具体过程,我们参考了前人对于甲醇催化的过程,并根据文献调研情况,决定对甲酰基脱氢这一区分CO路径与非CO路径的关键步骤进行过渡态的计算,并最终明确Au的掺杂对于反应能垒的提高有着积极促进的作用,同时,降低了反应能量的释放,使该反应的继续进行受到了抑制。
其他文献
新冠疫情爆发以来,以《纽约时报》为首的美国主流媒体凭借其遍布全球的舆论造势体系,借疫情问题对中国大肆抹黑,对“新冠疫情下的中国国家形象”（即China’s national image under the COVID-19epidemic,以下简称CNICE）造成极大负面影响。而作为我国重要外宣阵地,以《中国日报》为代表的中国主流媒体也在此次国家形象危机应对中肩负重要职责。然而,目前重点关注CNI
青枯病是由青枯雷尔氏菌（Ralstonia solanacearum）引起的一种毁灭性的土传病害,给农业生产带来巨大损失。青枯菌遗传多样、寄主范围广、地理分布广泛,目前尚无有效的措施防治植物青枯病。青枯菌从植物根部侵入,在木质部维管束中迅速定殖,导致木质部导管阻塞和功能障碍,最终导致植物萎蔫死亡。番茄木质部是一个营养匮乏且动态变化的环境。青枯菌在侵染番茄后快速在木质部中大量定殖的原因尚不清楚。本研
自认是一项重要的诉讼制度,自认撤销规则旨在纠正瑕疵自认行为。我国自认撤销规则出台较晚,对于自认撤销规则的问题研究还比较薄弱。自认撤销的相关规则看似完善,实则并没有对具体情形进行区分。如何解决我国自认撤销规则存在的问题,完善自认撤销的程序规制是当前的重要任务。以讨论自认撤销规则的价值追求及构成要件为起点。首先,自认不能随意撤销,否则会带来司法程序失衡的严重后果。然而,少部分情况下,当事人的自认并不是
由于化石能源的过度消耗,环境污染和气候变化问题日益严重。这使得人们对推进能源转型、发展可再生能源和提高能源利用率愈发重视。社区微电网能够有效整合当地的可再生能源,为社区用户提供清洁、高效和经济的能源服务,在能源转型中发挥着至关重要的作用。为此,为提高社区微电网的可靠性和经济性,本文分别从能源管理策略、储能容量配置和电动汽车有序充放电管理三个方面来开展相应的研究,主要研究内容如下:首先,针对目前社区
中国城市化快速发展,引发城市热环境问题,其中城市热岛现象尤为严重。透水混凝土路面作为海绵城市建设的重要组成部分,能有效缓解城市热岛效应。然而传统透水混凝土透水性较大,雨水快速下渗导致无法有效截留水分进行蒸发,导致蒸发降温能力严重不足。因此,亟需深入探究透水混凝土蒸发降温性能优化问题,鉴于此,本文添加高吸水性（生物炭、沸石粉）掺合料取代部分水泥制备透水混凝土,论文从三个部分开展对透水混凝土蒸发降温性
回复性是动力系统研究中的一个十分重要内容,目前已取得诸多进展,并广泛应用于其它领域。本文讨论一般可数离散半群的强迫回复性,即某点沿着可数半群作用一个子集的回复属性。具体安排如下:第一章,我们简要回顾动力系统回复性相关的历史背景与研究现状,并概述本文的研究内容和主要结果。第二章,我们回顾拓扑动力系统的基本概念及主要结论。第三章,我们引入半群作用的强迫回复性,并且得到强迫回复性的一个刻画:一个半群的子
图谱理论是代数图论的一个非常活跃的研究领域,是处理离散数学问题的有力工具,在量子化学、统计物理学、计算机科学、通信网络等领域中有着广泛的应用.它主要利用矩阵论和图论的理论和方法,通过图的矩阵,建立图的谱与图的拓扑性质之间的联系.在图谱理论的研究中,关于图的谱的极值问题和排序问题是两个非常重要的研究课题.本文研究图的扩展邻接矩阵的最大特征值（又称为图的扩展邻接谱半径）.图G的扩展邻接矩阵定义为Aex
Hfq（Host factor for Qβ）蛋白作为细菌的全局转录后调控因子,在细菌的运动、趋化、致病和群体感应等中发挥着重要的调控作用。本实验室之前的研究发现,编码Hfq的基因（hfq）缺失导致十字花科黑腐病菌（Xanthomonas campestris pv.campestris,Xcc）的涌动能力几乎丧失,但机制不明。转录组数据显示,4个推测与运动相关的基因（fim T、pilV、pil
网络系统大小的增大会增加系统中网络节点发生故障的风险,所以评估网络系统的容错能力和对故障节点进行修复或更换是必要的。评估网络系统容错能力的指标有经典连通度、额外连通度、连通分支故障诊断度、故障块连通度等。要对故障节点进行修复或更换就必须要先找出网络系统中的故障节点,用于故障诊断的策略有t-故障诊断策略、t/s-故障诊断策略、t/t-故障诊断策略和t/k-故障诊断策略等。此外,选择特定的诊断模型来识
沉香是沉香属木质部组织及其分泌物共同组成的天然混合物质,是一种“药香”两用材,经济价值高,用途广,可用于制药、香熏、香水、日化产品等。沉香的形成受外界胁迫,次生代谢物的合成及积累,为一个偶然、长期的过程,致使野生沉香数量稀少,难以满足沉香市场的需求。目前,已有通过人工方法诱导沉香形成,但效果不佳,沉香产量低,质量差,且存在被重金属污染的风险。生物结香法被誉为最有前景的结香技术。相关研究表明,自然感